汽油機(jī)三元催化轉(zhuǎn)化器中芳香烴演化過程的模擬研究.pdf

1、為使排放達(dá)標(biāo)車用汽油機(jī)均使用了無鉛汽油與三元催化轉(zhuǎn)化器（TWC）技術(shù)。然而，為提高無鉛汽油的抗暴性，增加了汽油中芳香烴成份；TWC的使用雖然在理論空燃比附近使排氣中苯的轉(zhuǎn)化高達(dá)98％，但在大負(fù)荷、高速工況下卻出現(xiàn)了TWC誘導(dǎo)致癌物苯生成的現(xiàn)象。 由于目前關(guān)于TWC中芳香烴的催化反應(yīng)機(jī)理尚不完全清楚，因此，本研究應(yīng)用蒙特卡羅方法，并根據(jù)TWC化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)、統(tǒng)計物理學(xué)的基本原理，建立了汽油機(jī)TWC的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型；用試驗數(shù)據(jù)驗

2、證了該模型；計算結(jié)果表明： （1）本模型關(guān)于常規(guī)排放物CO、NOx、THC以及非常規(guī)排放物苯、甲苯、乙苯在TWC后的排放量的預(yù)測值和試驗值的一致性較好，所建立的TWC的化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)模型是可靠的，其中關(guān)于TWC前輸入氣體成份的選擇、TWC中反應(yīng)機(jī)理的設(shè)定、模擬網(wǎng)格數(shù)及模擬次數(shù)的選擇是簡潔、可行的。 （2）計算表明，當(dāng)過量空氣系數(shù)（λ）小于1，并且TWC前排氣溫度為549℃-693℃時，TWC誘導(dǎo)苯生成。其中，TWC中苯生

3、成的兩個途徑分別是烷基苯催化重整生成苯和烷基苯部分氧化生成苯。并發(fā)現(xiàn)在，在濃混合氣工況下，第一種反應(yīng)途徑占主導(dǎo)地位。而第二種反應(yīng)途徑除了轉(zhuǎn)化為苯，還可轉(zhuǎn)化為CO和水，而且第一種反應(yīng)途徑的中間反應(yīng)步驟較少，因此比第二種反應(yīng)途徑能更有效地轉(zhuǎn)化為苯。 （3）在濃混合氣工況下，由于TWC中自由基氧數(shù)目較少，CO的轉(zhuǎn)化主要通過水蒸氣轉(zhuǎn)換反應(yīng)實現(xiàn)的，而直接氧化的CO很少。而且CO的轉(zhuǎn)化產(chǎn)生了大量的自由基氫，從而加快了生成苯的反應(yīng)速率。