有序介孔碳的一步法合成及其作為催化劑載體的應(yīng)用研究.pdf

1、以可溶性酚醛樹脂為前驅(qū)體、F127為模板劑，用一步法合成了二維六方相有序介孔碳。所得介孔碳比表面積為615.6m2/g，總孔容0.35cm3/g，孔徑2.7nm。 并以有序介孔碳為載體，微波為Pt還原的引發(fā)能量，同時(shí)選用CTAB改善碳基的親水性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示CTAB提高了Pt微粒的分散度，增強(qiáng)了Pt的電催化性能，其電化學(xué)活性面積達(dá)70.2m2/g，是未加入CTAB時(shí)的兩倍多。 結(jié)合硬模板（AAO 模板）和軟模板（F127

2、）制備了具有螺旋孔道和圓形孔洞雙重結(jié)構(gòu)的碳納米纖維。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，以碳納米纖維為載體的Pt納米粒子展現(xiàn)了良好的性能，其電化學(xué)活性面積為181.1m2/g，是粉體介孔碳負(fù)載Pt納米粒子的5.5倍。 為了抑制碳化過程中介孔結(jié)構(gòu)的坍塌，在一步法過程中引入了氧化硅對(duì)介孔碳進(jìn)行結(jié)構(gòu)強(qiáng)化。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，納米復(fù)合物中碳含量40％時(shí)，所得介孔碳的比表面積最大，為1330m2/g，孔徑6.4nm，總孔容高達(dá)2.13cm3/g。以這種碳為載體的Pt納

3、米粒子對(duì)吸附氫的催化活性較好，其電化學(xué)活性面積高達(dá)220.8m2/g，是未加入氧化硅制備的介孔碳載Pt的7倍。 進(jìn)一步采用稀土氧化物修飾介孔碳載體，在提高貴金屬利用率的同時(shí)，發(fā)揮稀土氧化物的助催化作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過Pr2O3修飾后，介孔碳載PtRu納米粒子的電化學(xué)反應(yīng)電荷傳輸阻抗最小，擴(kuò)散系數(shù)最大；在硫酸體系中，電化學(xué)活性面積達(dá)到136.3 m2/g，是PtRu/C催化劑的3.5倍；在甲醇體系中，對(duì)甲醇氧化的峰電流密度為21.