BaX（X=S，Se，Te）的電子結(jié)構(gòu)計(jì)算.pdf

1、密度泛函理論(DFT)框架內(nèi)的局域密度近似(LDA)作為第一性原理基態(tài)理論，即基于Kohn-Sham方程的解，是研究像半導(dǎo)體材料這類多粒子體系基態(tài)性質(zhì)非常有力的工具，然而卻不能較好地描述其在激發(fā)態(tài)下的性質(zhì)。問(wèn)題的關(guān)鍵在于描寫(xiě)基態(tài)和激發(fā)態(tài)時(shí)，粒子間的交換關(guān)聯(lián)相互作用并不相同。不過(guò)，近年來(lái)關(guān)于激發(fā)態(tài)問(wèn)題的研究，先后發(fā)展了許多描述電子激發(fā)態(tài)的理論，最重要的是基于準(zhǔn)粒子概念和Green函數(shù)方程的多體微擾理論。其中最關(guān)鍵的物理量是粒子的自能算符∑

2、，它描述Hartree近似之外的交換和關(guān)聯(lián)效應(yīng)。雖然這些理論不可避免地引入某些近似，如對(duì)于∑的一個(gè)好的近似就是Hedin的GW近似方法。但是對(duì)許多實(shí)際凝聚態(tài)體系的計(jì)算機(jī)模擬結(jié)果表明，GW近似是描述激發(fā)態(tài)問(wèn)題相當(dāng)成功的理論方法。 眾所周知，IIA-VIB族化合物作為一類光電子材料，以其優(yōu)異的光電子特性已成為光電子技術(shù)領(lǐng)域里越來(lái)越得到關(guān)注的材料，因此對(duì)其相關(guān)性質(zhì)的研究也顯得尤為重要。迄今為止，人們已經(jīng)對(duì)由Be、Mg、Ca和Sr與Ⅵ族

3、元素組成的化合物作了很多系統(tǒng)的分析與研究，在第一性原理和GW近似下的計(jì)算已有系統(tǒng)的報(bào)道，但是對(duì)Ba的Ⅵ族化合物的相關(guān)研究文章較少，而且只有密度泛函下的局域密度近似(DFT-LDA)的計(jì)算研究。其存在的主要問(wèn)題是：現(xiàn)有的局域密度近似計(jì)算所得到的帶隙數(shù)值(～2eV)不僅與實(shí)驗(yàn)結(jié)果(～3.6eV)相差太大，而且不同研究組的理論帶隙(直接或間接)特性結(jié)果也不一致。更重要的是，1994年Kalpana等人給出了B1結(jié)構(gòu)下BaX(X=S，Se，Te

4、)的間接帶隙特性且被長(zhǎng)期引用。而最近GQLin等為了揭示Ba與負(fù)離子間的化學(xué)鍵性質(zhì)，研究了B1(NaCl)結(jié)構(gòu)下的BaX(X=S，Se，Te)以及加氧的三元化合物的電子結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)它們是一組直接帶隙半導(dǎo)體。為了解決這些問(wèn)題，本文運(yùn)用標(biāo)準(zhǔn)的準(zhǔn)粒子GW近似方法重新研究了BaS、BaSe和BaTe在B1結(jié)構(gòu)下的準(zhǔn)粒子能帶結(jié)構(gòu)。 本文在考慮Ba的價(jià)電子組態(tài)中4d電子的情況下，運(yùn)用Paratec(PARAllelTotalEnergycod

5、e)軟件計(jì)算BaX(X=S，Se，Te)在局域密度近似(LDA)下的能帶結(jié)構(gòu)，然后在此基礎(chǔ)上作自能近似計(jì)算出其準(zhǔn)粒子的能帶結(jié)構(gòu)，為便于比較，同時(shí)計(jì)算了廣義梯度近似(GGA)下的能帶。結(jié)果表明：(1)與已有的計(jì)算結(jié)果不同，B1結(jié)構(gòu)的BaX(X=S，Se，Te)準(zhǔn)粒子能帶具有Г點(diǎn)直接帶隙特性。(2)LDA和GGA方法都不能準(zhǔn)確描述這類材料的帶隙，而GW準(zhǔn)粒子能帶的結(jié)果則可以對(duì)其帶隙作出大幅度的修正，而且在修正前后它屬于不同波段的光電子材料。