碳原子及稀土位替代對(duì)NaZn-,13-型LaFe-,13-x-Al-,x-化合物結(jié)構(gòu)與磁性的影響.pdf

1、室溫磁制冷技術(shù)，因其綠色環(huán)保和高效節(jié)能，具有巨大的潛在應(yīng)用市場(chǎng)，備受關(guān)注。在探尋優(yōu)良的磁致冷材料過(guò)程中發(fā)現(xiàn)，NaZni3型La(Fe,Al)13化合物價(jià)格低廉，且具有較大磁熱效應(yīng)，有望成為優(yōu)良的磁制冷材料。同時(shí)La(Fe,Al)13化合物具有豐富的磁性，對(duì)基本磁性的研究有助于磁制冷技術(shù)的發(fā)展。本論文通過(guò)添加間隙碳原子和對(duì)稀土位元素進(jìn)行替代研究了La(Fe,Al)13化合物的基本磁性、磁熱效應(yīng)以及磁性相變。 通過(guò)真空電弧熔煉，12

2、23K高溫環(huán)境熱處理，最后液氮淬火快速冷卻，得到化學(xué)穩(wěn)定性較好的NaZn13型LaFe13-xAlxCy(x=1.6，1.8)、RxLa1-xFe11.4Al1.6Cy(R=Ce，Pr，Nd)等一系列化合物。研究?jī)?nèi)容主要有三個(gè)方面： (1)間隙碳原子對(duì)LaFe13-xAlx(x=1.6，1.8)化合物磁性和磁熱效應(yīng)的影響以及LaFe13-xAlxC0.1(x=1.6,1.8)化合物的相變類(lèi)型。 實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，碳原子對(duì)La

3、Fe13-xAlx化合物磁性的影響來(lái)自于晶格體積的迅速膨脹。同時(shí)發(fā)現(xiàn)，碳含量較低時(shí)，LaFe11.4Al1.6碳化物在磁場(chǎng)誘導(dǎo)下呈現(xiàn)出有趣的復(fù)雜磁相變，相變溫度強(qiáng)烈依賴(lài)于外加磁場(chǎng)。當(dāng)碳含量高于0.06時(shí)，化合物的基態(tài)由反鐵磁變?yōu)殍F磁且居里溫度隨C含量的增加向高溫區(qū)移動(dòng)，在各自相變溫度附近保持較大磁熵變，具有良好的磁制冷能力。當(dāng)Al含量從1.6增大到1.8時(shí)，LaFe13-xAlx碳化物的相變類(lèi)型從一級(jí)轉(zhuǎn)為二級(jí)，磁熵變隨之減小。

4、(2)輕稀土元素替代La對(duì)LaFe13-xAlx化合物的磁性和磁熵變的影響。 晶胞體積收縮以及稀土-Fe正的相互作用導(dǎo)致了復(fù)雜磁性的產(chǎn)生。以PrxLa1-xFe11.4Al1.6為例，Pr含量為0.2和0.3時(shí)，化合物的磁性分別與LaFe11.4Al1.6C0.02和LaFe11.4Al1.6C0.04的磁性類(lèi)似。這表明在該化合物中，磁性不僅依賴(lài)于晶格常數(shù)，Pr-Fe相互作用也有著非常重要的影響。 (3)同時(shí)進(jìn)行稀土替代

5、和添加間隙碳原子對(duì)LaFe11.4Al1.6Cx化合物的磁性和磁熵變的影響。以Nd為例，雖然磁性原子Nd替代非磁性原子La會(huì)引入Nd-Fe鐵磁相互作用，同時(shí)晶格收縮也會(huì)加強(qiáng)Fe-Fe相互作用，但由于碳原子的進(jìn)入導(dǎo)致晶格膨脹，Nd0.1La0.9Fe11.4Al1.6Cx化合物的飽和磁化強(qiáng)度較低，其磁熵變也遠(yuǎn)低于LaFe11.4Al1.6Cx化合物。 綜上所述，所研究化合物的晶格參數(shù)、磁熵變及磁相變規(guī)律均與已有研究結(jié)果相符，同時(shí)也