高分子燃料電池PdSn@Pt-C、Pt-Ag-C電催化劑制備與研究.pdf

1、高分子燃料電池是一種直接以電化學(xué)反應(yīng)方式將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)變?yōu)殡娔艿陌l(fā)電裝置,是一種綠色能源技術(shù)。對解決目前世界面臨的“能源短缺”和“環(huán)境污染”這兩大難題具有重要意義,被認為是21世紀的最為重要的能源動力之一。其中,低溫燃料電池如質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMCF)、直接甲醇燃料電池(DMFC),具有工作溫度低,啟動快,能量轉(zhuǎn)化率高等特點,是未來電動汽車、野外電站、便攜式電源的理想替代電源,是燃料電池優(yōu)先發(fā)展的類型。
　　而實際上,燃料

2、電池的性能與理論性能還有很大的差距,存在著一些技術(shù)上的難題,如:醇氧化的動力學(xué)過程非常緩慢;液體醇通過聚合物電解質(zhì)膜滲透到陰極產(chǎn)生混合電位導(dǎo)致電池系統(tǒng)效率降低;燃料電池陰極氧還原動力學(xué)過程緩慢,具有較高的過電位等。因此制備和尋找高活性的電催化劑是提高燃料電池性能降低其使用成本的重要途徑,也成為研究者們孜孜以求的目標。
　　本論文的工作主要圍繞如何獲得高活性低鉑催化劑這一主題,制備低鉑催化劑。采用X-射線粉末衍射(XRD)、透射電鏡

3、(TEM)、X-射線能量色散譜(EDX)等手段對催化劑結(jié)構(gòu)進行了表征。采用循環(huán)伏安法、線性掃描法、計時電流法等電化學(xué)方法研究了催化劑在酸性溶液中的氧還原反應(yīng)及甲醇氧化反應(yīng)。具體見如下的三部分:
　　第一部分高活性碳載PdSn@Pt核殼結(jié)構(gòu)催化劑催化氧還原
　　通過兩步合成法制得一種低成本高活性的核殼結(jié)構(gòu)催化劑。X-射線衍射(XRD)和透射電子顯微鏡(TEM)測試結(jié)果表明,該催化劑微粒分散良好,具有大的比表面積,平均粒徑為5.

4、6 nm。循環(huán)伏安及線性掃描結(jié)果表明,該催化氧還原活性明顯高于商業(yè) Pt/C催化劑。其具有如此好的催化性能源于金屬 Pt和PdSn之間的協(xié)同效應(yīng)。
　　第二部分高效碳載PdSn@Pt核殼結(jié)構(gòu)催化劑催化甲醇氧化
　　改良的方法制得了一種用貴金屬鉑量最低,同時具有高活性的核殼結(jié)構(gòu)的催化劑 PdSn@Pt/C催化甲醇。這種核殼結(jié)構(gòu)通過透射電子顯微鏡,X-射線衍射, X-射線光電子能譜以及循環(huán)伏安得以確認。其催化甲醇的活性是商業(yè)Pt

5、Ru/C活性的3.64倍,PdSn@Pt/C催化劑具有這么好的催化活性歸因于幾種金屬間的協(xié)同作用。該合成方法簡單經(jīng)濟,適合于大規(guī)模的工業(yè)生產(chǎn)。
　　第三部分高效Pt/Ag-C催化劑催化甲醇氧化
　　Pt/Ag-C催化劑的制備與表征。采用置換反應(yīng)的方法將鉑沉積到碳載 Ag/C上,得到了一種低價、高活性的甲醇氧化催化劑。電化學(xué)測試結(jié)果發(fā)現(xiàn):Pt/Ag-C催化劑具有比PtAg/C和Pt/C催化劑更大的電化學(xué)活性。此外,Pt/Ag-