CO分子在若干金屬原子團簇上吸附的量子化學(xué)研究.pdf

1、山東大學(xué)碩士學(xué)位論文CO分子在若干金屬原子團簇上吸附的量子化學(xué)研究姓名：曹沛森申請學(xué)位級別：碩士專業(yè)：物理化學(xué)指導(dǎo)教師：馮大誠20070915山東大學(xué)碩士學(xué)位論文中英文摘螫摘要：近年來。隧著億學(xué)工簸中多相穰純筋迅猛發(fā)髓，表面吸辯作兔多籀催化研究的關(guān)鍵環(huán)節(jié)越來越照示出其廣闊的發(fā)展前榮。由于CO在過渡愈屬表露上豹吸附滋二對涉及CO的多籀僂純反應(yīng)j童程(鍘如FT合成、汽車尾氣處理)其肖重要的意義，對于開發(fā)能源和純王產(chǎn)品蓊鼴緩具有重簧鮑經(jīng)濟價值

2、和應(yīng)用背景，因此一直是這然年來實驗和理論研究的熱點。零文第一部分根據(jù)當(dāng)耨能源的羧敬分紹了選題的蘞據(jù)；第二部介綏了量子純舉的理論纂礎(chǔ)氍本文後用的量詫諦算軟偉包Gaussian獠孝；第三部分介紹了表面吸附和團簇的有關(guān)基礎(chǔ)知識后，又介紹了CO譙金屬戮簇上吸附的研究方法秘CO與過渡金屬的殘鑲特征，采斕了HF方法秘密發(fā)泛函理論(DFT)中的B3LYP方法、B3PW91窮法幫MPWlPW91方法，分別在63lG，63lG(d)，6311G，631l

3、G(d)，63llG。6—311G(d)六種基綴下計算優(yōu)純了C0分予，遽過計冀翻構(gòu)型優(yōu)織愛，參考露關(guān)文獻和突驗數(shù)糖，最后綜會篩選確定如了對該體系中CO鷯矮佳方法和基組是B3LYP方法，6311G(d)基組。鑒于本體系的金屬原子都為過渡金屬I因此我們對金撼原子同樣采焉的是B3LYP方法秘包含了相對論餃正鑫冬LANL2DZ蒸組進符計算。分掰計算了C0在單原子、雙原予金簇上的吸附情況，第四部分逡用同樣的方法和基組，計算了CO在多原子眾屬團簇上

4、的吸駙揍況，蒡與籍囂豹有關(guān)計算進行了致較。攀』用B3LYP方法63llG(d)基韁和LANL2DZ基組，通邂計算和構(gòu)粼優(yōu)化膳，計算優(yōu)化出了金屬原子簇與CO之間的鍵：盒屬原子碳鍵，CO分子孛豹鍵：CO鍵，金屬原警簇與eO形成豹簇會繡豹最低能爨、振動頻攀，吸附能進行了系統(tǒng)的研究。最后得出結(jié)論，Ni對CO發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的嗷附作用最好。Cu澍c0發(fā)生化學(xué)反應(yīng)的吸附作用較差。關(guān)鍵詞：密度泛蘧；衾屬鏊蔟；吸瓣；CO；Abstract：Recently

5、，asthefastdevelopmentoftheheterogeneouscatalystinthechemicalindustry，thesurfaceadsorptionwhichisthekeyrolestudyintheheterogeneouscatalystshowgreatforegroundTheadsorptionandactivationofCOontransitionmetalsurfacesisgreatsi