大氣新粒子形成機(jī)理的實(shí)驗(yàn)室研究與外場觀測.pdf

1、為了研究3nm以下顆粒物的形成與增長機(jī)制，以及大氣新粒子的形成與增長機(jī)制。因此我們從觀測和實(shí)驗(yàn)室模擬兩個方面進(jìn)行研究。
　　溫度以及相對濕度(RH)是氣溶膠成核過程中的兩個重要的熱力學(xué)參數(shù)，但是基于實(shí)驗(yàn)室研究成核過程和溫/濕度的研究還不足。這里我們報告實(shí)驗(yàn)觀察到硫酸氣溶膠成核與增長對于溫度和RH的依賴性。實(shí)驗(yàn)在一根流動管中進(jìn)行，實(shí)驗(yàn)溫度范圍為:248K至313K，RH范圍為:0.8％至79％，硫酸的相對酸度(RA)范圍為:6×10

2、-5至0.38(2×107-109cm-3)。實(shí)驗(yàn)過程中的雜質(zhì)成分以及濃度如下:NH3＜23pptv，methylamine＜1.5 pptv，dimethylamine＜0.52 pptv。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明當(dāng)硫酸濃度固定時，低溫有利于成核過程;但是當(dāng)RA固定時，低溫會阻礙成核過程。同時實(shí)驗(yàn)也表明硫酸與水的二元成核在行星邊界層的溫度和硫酸范圍內(nèi)可以忽略不計。通過以上實(shí)驗(yàn)過程，我們推導(dǎo)出一個關(guān)于將RA，RH，溫度與成核速率關(guān)聯(lián)起來的經(jīng)驗(yàn)公式。

3、游離硫酸分子受限的碰撞冷凝不能預(yù)測在小于3nm尺寸范圍內(nèi)顆粒物的增長率以及其對溫度和RH的依賴性。這暗示著對于3nm以下顆粒物的增長要考慮蒸發(fā)，硫酸水合物，以及有可能涉及的三元分子等因素。
　　為了研究新粒子在中國污染大氣中形成的空間不均勻性，在2015年9月到11月期間，我們選取城市中靠近石化工業(yè)的地點(diǎn)和長江三角洲區(qū)域背景地區(qū)同時采樣。在城市地點(diǎn)我們觀測到一系列被限制在小范圍區(qū)域、日平均持續(xù)時長6.8小時的新粒子形成(NPF)現(xiàn)

4、象（事件頻數(shù):n=5）。5nm粒子成核率(J5)在區(qū)域性和局地性新粒子生成事件時，都被發(fā)現(xiàn)與硫酸濃度(logJ5 vs.log[H2SO4]斜率接近1)正相關(guān)。此外，比起在區(qū)域性事件中，在局地性事件中的J5被附近工業(yè)排放的揮發(fā)性有機(jī)化合物增強(qiáng)。分粒徑段的氣溶動力學(xué)計算結(jié)果表明，比起區(qū)域性的事件，局地性事件以高成核率(J13＞1000 cm-3s-1)、3nm以下顆粒物高生長率（GRsub-3＞20 nm h-1）、大量的核模態(tài)粒子(me