鈦基石墨烯光催化氣態(tài)汞的理論研究.pdf

1、光催化是光和物質(zhì)相互作用的重要表現(xiàn)形式之一，是指發(fā)生在材料和表面吸附物之間的光反應和催化反應的復雜過程。最常用的半導體催化劑是TiO2，但是TiO2的禁帶寬度較大，使得光催化氧化只能在紫外光環(huán)境下進行反應。目前工作的重點是對TiO2進行改性，使其在可見光下也能有較好的光催化效果。國內(nèi)外對TiO2的改性研究已經(jīng)取得了很大的進展，石墨烯作為輔助光催化材料近年來也得到廣泛的關注，但是對其物理機理的研究還不夠深入。為此，本文基于密度泛函理論，針

2、對鈦基石墨烯材料光催化氧化氣態(tài)汞的反應機理進行深入研究。
　　首先，建立銳鈦礦相TiO2的晶體模型，基于密度泛函理論，采用從頭計算法計算銳鈦礦相TiO2的能帶結構和電子態(tài)密度。基于上述模型構建銳鈦礦相TiO2熱力學最穩(wěn)定面(101)晶面，研究在該晶面分別摻雜N和Eu元素對能帶結構和電子態(tài)密度的影響，揭示該摻雜對光催化性能的影響的物理機制。
　　其次，構建石墨烯摻雜銳鈦礦相TiO2模型，在TiO2(101)面上覆蓋單層石墨烯材

3、料，并分別利用第一動力學原理和第一性原理對該模型進行幾何優(yōu)化，計算優(yōu)化完成模型的能帶結構和電子態(tài)密度，說明石墨烯摻雜鈦基材料光催化性能改善的物理機制；在上述模型的基礎之上，構建N、Eu和石墨烯混摻鈦基材料，研究N和Eu的摻雜對Gr/TiO2能帶結構的影響。結果表明混摻情況下材料的光催化活性最高。
　　最后，為驗證上述計算結果的準確性，利用水熱反應法制備銳鈦礦相TiO2，調(diào)節(jié)制備條件，使材料主要暴露面為(101)晶面。對制備完成的材