鈦基石墨烯光催化氣態(tài)汞的理論研究.pdf

1、光催化是光和物質(zhì)相互作用的重要表現(xiàn)形式之一，是指發(fā)生在材料和表面吸附物之間的光反應(yīng)和催化反應(yīng)的復(fù)雜過(guò)程。最常用的半導(dǎo)體催化劑是TiO2，但是TiO2的禁帶寬度較大，使得光催化氧化只能在紫外光環(huán)境下進(jìn)行反應(yīng)。目前工作的重點(diǎn)是對(duì)TiO2進(jìn)行改性，使其在可見光下也能有較好的光催化效果。國(guó)內(nèi)外對(duì)TiO2的改性研究已經(jīng)取得了很大的進(jìn)展，石墨烯作為輔助光催化材料近年來(lái)也得到廣泛的關(guān)注，但是對(duì)其物理機(jī)理的研究還不夠深入。為此，本文基于密度泛函理論，針

2、對(duì)鈦基石墨烯材料光催化氧化氣態(tài)汞的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行深入研究。
　　首先，建立銳鈦礦相TiO2的晶體模型，基于密度泛函理論，采用從頭計(jì)算法計(jì)算銳鈦礦相TiO2的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度?；谏鲜瞿Ｐ蜆?gòu)建銳鈦礦相TiO2熱力學(xué)最穩(wěn)定面(101)晶面，研究在該晶面分別摻雜N和Eu元素對(duì)能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度的影響，揭示該摻雜對(duì)光催化性能的影響的物理機(jī)制。
　　其次，構(gòu)建石墨烯摻雜銳鈦礦相TiO2模型，在TiO2(101)面上覆蓋單層石墨烯材

3、料，并分別利用第一動(dòng)力學(xué)原理和第一性原理對(duì)該模型進(jìn)行幾何優(yōu)化，計(jì)算優(yōu)化完成模型的能帶結(jié)構(gòu)和電子態(tài)密度，說(shuō)明石墨烯摻雜鈦基材料光催化性能改善的物理機(jī)制；在上述模型的基礎(chǔ)之上，構(gòu)建N、Eu和石墨烯混摻鈦基材料，研究N和Eu的摻雜對(duì)Gr/TiO2能帶結(jié)構(gòu)的影響。結(jié)果表明混摻情況下材料的光催化活性最高。
　　最后，為驗(yàn)證上述計(jì)算結(jié)果的準(zhǔn)確性，利用水熱反應(yīng)法制備銳鈦礦相TiO2，調(diào)節(jié)制備條件，使材料主要暴露面為(101)晶面。對(duì)制備完成的材