Ti-Co陰極催化還原結(jié)合電解氯氧化無害化去除硝酸鹽氮研究.pdf

1、地下水硝酸鹽氮污染已成為全球范圍內(nèi)亟待解決的環(huán)境問題之一。近年來，電化學脫氮成為研究的熱點。電化學方法處理水體硝酸鹽氮污染具有其獨特優(yōu)勢，然而當前研究的催化劑大多依賴貴金屬元素，使其實際廣泛應用受到限制。本研究以模擬受硝酸鹽氮污染地下水為研究對象，利用過渡金屬元素Co作為電極催化涂層，旨在研發(fā)一種無害化去除硝酸鹽氮的電化學新技術。
　　電極的催化性能與其表面特性密切相關，而涂層前驅(qū)液Co(NO3)3溶液濃度、焙燒溫度、涂層前驅(qū)液的

2、涂刷次數(shù)和焙燒時間等是電極表面特性的主要影響因素。因此，本實驗首先研究在不同條件下制備得到的Ti/Co陰極的催化性能。實驗結(jié)果表明，Ti/Co陰極的最佳制備方案為:Co(NO3)3母液濃度為2mol·Co/L，焙燒溫度為500℃，涂刷次數(shù)為6次，焙燒時間為60min。
　　以Ti/Co為陰極，Ti/Ir-Ru為陽極組成電解體系，研究在不同反應條件下催化還原水體中NO3--N的規(guī)律。實驗結(jié)果表明:Ti/Co陰極具有高效催化還原電解體

3、系中NO3--N的性能，Ti/Co陰極催化還原NO3--N的主要產(chǎn)物為氨氮，出水均未檢出NO2--N。以催化還原效率為評價標準，電解體系合理的反應條件為:電流密度6mA/cm2，極板距離9mm，攪拌強度450rad/min。向電解體系中加入電解質(zhì)NaCl，通過電解Cl-生成高氧化活性的HClO，將NO3--N的主要還原產(chǎn)物NH4+-N氧化為N2，實現(xiàn)NO3--N的無害化去除。通過優(yōu)化條件實驗，確定最佳的反應參數(shù)為:Cl-濃度200mg/

4、L，電流密度14mA/cm2，極板距離9mm，攪拌強度300rad/min，電解時間120min。在此條件下電解體系總氮去除率達到90.0％。
　　通過對電解體系Ti/Co陰極催化還原NO3--N和陽極氯氧化去除NH4+-N的機理分別進行分析，初步提出Co修飾Ti基陰極催化還原NO3--N的反應機理模型為:當水體中NO3-吸附于Ti/Co陰極表面的催化涂層上，活性還原物質(zhì)H*攻擊N—O鍵，并主要形成N—H新鍵，從而將NO3-還原為