鈷系復(fù)合氧化物及脈沖電弧放電分解N2O的實驗研究.pdf

1、在國家嚴(yán)控氮氧化物排放及碳減排的趨勢下,對具有強烈溫室效應(yīng)和損耗臭氧層雙重作用N2O的控制研究已成為我國必須面對的一個重要課題,因此,對N2O的控制技術(shù)研究具有重要意義。
　　本文采用溶膠-凝膠法、浸漬法制備Mg2+,Zn2+,Ni2+和Cu2+等金屬離子取代的Co2+的系列M-Co復(fù)合氧化物、摻雜稀土Ce改性的M-Ce-Co復(fù)合氧化物、負(fù)載堿金屬氧化物Na2O或K2O的系列Na2O(K2O)/M-Ce-Co復(fù)合氧化物及系列Cex

2、Zr1-xO2復(fù)合氧化物。在N2O-N2氛圍下進(jìn)行催化活性評價實驗和脈沖電弧放電分解N2O的實驗,并對催化劑進(jìn)行相關(guān)的XRD、XPS和Raman表征分析。主要研究結(jié)論如下:
　　(1)在一定條件下,Mg2+,Zn2+,Ni2+和Cu2+金屬離子可以部分取代 Co3O4中Co2+進(jìn)入尖晶石結(jié)構(gòu),形成尖晶石型 M-Co復(fù)合氧化物。其中以 Zn2+取代形成的尖晶石型 Zn0.5-Co復(fù)合氧化物催化分解 N2O的活性相對最高。
　　

3、不同的金屬離子對對尖晶石相的形成、晶粒的結(jié)晶度和尺寸有較明顯的影響,改變 Co離子周圍的化學(xué)環(huán)境,增加電子云密度,削弱 Co-O鍵,有益于 O的脫附,從而影響催化劑的催化活性。其中,Mg2+和Zn2+均成功的取代 Co2+進(jìn)入了尖晶石結(jié)構(gòu),而隨著 Ni2+和Cu2+的量的增加,只有部分金屬離子成功取代 Co2+進(jìn)入尖晶石結(jié)構(gòu),與加入量增加相對應(yīng)的是尖晶石結(jié)晶度惡化和催化活性明顯降低。
　　(2)稀土元素 Ce少量摻雜形成的M-Ce

4、-Co金屬復(fù)合氧化物,其催化分解 N2O的活性進(jìn)一步提高。其中以 Zn0.5-Ce0.05-Co復(fù)合氧化物的催化活性最高,催化分解N2O的轉(zhuǎn)化率分別為50％和90％時溫度為390℃和521℃。
　　(3)負(fù)載堿金屬氧化物 Na2O和K2O所制備的Na2O(K2O)/Zn0.5-Ce0.05-Co復(fù)合氧化物催化劑,與 M-Ce-Co復(fù)合氧化物相比,其催化分解 N2O的活性進(jìn)一步提高,尤其是負(fù)載2.0％的K2O形成的K2O/Zn0.5

5、-Ce0.05-Co復(fù)合氧化物催化劑。另外,負(fù)載型堿金屬 K2O對 N2O分解的催化活性影響比 Na2O的顯著。
　　(4)對2.0％ K2O/Zn0.5-Ce0.05-Co復(fù)合氧化物進(jìn)行了相關(guān)的穩(wěn)定性評價實驗,其催化分解 N2O的活性,與反應(yīng)溫度有一定關(guān)系,但空速、進(jìn)氣 N2O的濃度及時間對該催化劑的催化活性影響不大。
　　(5)脈沖電弧放電 PAC對 N2O有一定的處理效果,但 PAC對放電生成物的選擇性較差。Ce1-x