類水滑石復(fù)合氧化物催化分解N2O的實(shí)驗(yàn)研究.pdf

1、溫室氣體減排是一個(gè)全球關(guān)注的話題,一氧化二氮(N2O)因其具有較高的全球增溫潛能值而成為環(huán)境領(lǐng)域研究的熱點(diǎn)之一。本文在采用共沉淀法制備類水滑石前驅(qū)物Co-M-Al系列及Co-M-Al-Ce系列的基礎(chǔ)上,制備了催化分解N2O的系列催化劑,并進(jìn)行催化劑催化分解N2O的實(shí)驗(yàn)研究,取得了以下主要研究結(jié)果:
　　(1)XRD表征和FTIR表征結(jié)果表明,采用共沉淀法制備的Co-M-Al系列及Co-M-Al-Ce系列復(fù)合物除Co0Cu3-HT外

2、均屬于類水滑石前驅(qū)物。摻雜Ce時(shí),形成的類水滑石前驅(qū)物中含有CeO2的特征衍射峰。高溫焙燒后,大部分類水滑石前驅(qū)物形成復(fù)合氧化物,鈷含量較高時(shí),為尖晶石結(jié)構(gòu)。
　　(2)實(shí)驗(yàn)研究發(fā)現(xiàn),不同系列的催化劑在N2O轉(zhuǎn)化率分別為50％和90%時(shí),其對(duì)應(yīng)的催化分解溫度T50和T90存在明顯差別。其中:Co-M-Al系列催化劑中催化活性最好為Co2.5Ni0.5催化劑,其T50和T90分別為417℃和469℃。添加Ce后,催化劑活性進(jìn)一步提高

3、;Co-M-Al-Ce系列中Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑的活性最高,其T50和T90分別為310℃和380℃。負(fù)載堿金屬K時(shí),催化劑催化分解N2O的活性進(jìn)一步提高;在K/Co-M-Al-Ce系列中,催化活性最好的催化劑為1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑,其T50和T90分別為261℃和346℃。因此,相對(duì)其它兩組系列催化劑,1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑具有更好的應(yīng)用前景。
　　(3

4、)對(duì)含有Ni的系列催化劑的XPS表征結(jié)果表明,摻雜Ni元素后,Co周圍的化學(xué)環(huán)境發(fā)生變化,Co的轉(zhuǎn)移電子能力得到提高,這可能是Co2.5Ni0.5催化劑活性高的原因;摻雜Ce后,金屬氧化物的粒子減小,分散性增大,這可能是Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑活性高的原因;負(fù)載K時(shí),鈷周圍的電子云密度增大,從而導(dǎo)致了活性金屬離子與氧之間的鍵強(qiáng)度減弱,降低表面的還原溫度,從而提高催化劑的活性,這可能是1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.