類水滑石復合氧化物催化分解N2O的實驗研究.pdf

1、溫室氣體減排是一個全球關注的話題,一氧化二氮(N2O)因其具有較高的全球增溫潛能值而成為環(huán)境領域研究的熱點之一。本文在采用共沉淀法制備類水滑石前驅(qū)物Co-M-Al系列及Co-M-Al-Ce系列的基礎上,制備了催化分解N2O的系列催化劑,并進行催化劑催化分解N2O的實驗研究,取得了以下主要研究結果:
　　(1)XRD表征和FTIR表征結果表明,采用共沉淀法制備的Co-M-Al系列及Co-M-Al-Ce系列復合物除Co0Cu3-HT外

2、均屬于類水滑石前驅(qū)物。摻雜Ce時,形成的類水滑石前驅(qū)物中含有CeO2的特征衍射峰。高溫焙燒后,大部分類水滑石前驅(qū)物形成復合氧化物,鈷含量較高時,為尖晶石結構。
　　(2)實驗研究發(fā)現(xiàn),不同系列的催化劑在N2O轉化率分別為50％和90%時,其對應的催化分解溫度T50和T90存在明顯差別。其中:Co-M-Al系列催化劑中催化活性最好為Co2.5Ni0.5催化劑,其T50和T90分別為417℃和469℃。添加Ce后,催化劑活性進一步提高

3、;Co-M-Al-Ce系列中Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑的活性最高,其T50和T90分別為310℃和380℃。負載堿金屬K時,催化劑催化分解N2O的活性進一步提高;在K/Co-M-Al-Ce系列中,催化活性最好的催化劑為1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑,其T50和T90分別為261℃和346℃。因此,相對其它兩組系列催化劑,1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑具有更好的應用前景。
　　(3

4、)對含有Ni的系列催化劑的XPS表征結果表明,摻雜Ni元素后,Co周圍的化學環(huán)境發(fā)生變化,Co的轉移電子能力得到提高,這可能是Co2.5Ni0.5催化劑活性高的原因;摻雜Ce后,金屬氧化物的粒子減小,分散性增大,這可能是Co2.5Ni0.5Ce0.05催化劑活性高的原因;負載K時,鈷周圍的電子云密度增大,從而導致了活性金屬離子與氧之間的鍵強度減弱,降低表面的還原溫度,從而提高催化劑的活性,這可能是1.5%K/Co2.5Ni0.5Ce0.