基于3D-QSAR和分子對接的PCBs遷移和生物降解特性研究.pdf

1、多氯聯(lián)苯(Polychlorinated biphenyls，PCBs)是環(huán)境持久性有機(jī)污染物(Persistent organic pollutants，POPs)之一，具有穩(wěn)定性、高毒性、環(huán)境持久性、生物累積性、長距離遷移性等特點(diǎn)。PCBs的全球遷移性加大了其在環(huán)境中降解的難度，持久性和殘留性使得其在環(huán)境中長期存在，難以降解。因此，本文利用三維定量構(gòu)效關(guān)系(3D-QSAR)模型和分子對接技術(shù)對PCBs的全球遷移和生物降解進(jìn)行了研究。

2、
　　本研究利用比較分子立場分析法(CoMFA)和比較分子相似性指數(shù)分析法(CoMSIA)兩種方法建立3D-QSAR模型，對209種PCBs的KOA值進(jìn)行預(yù)測以及對PCBs所擁有的Cl原子個數(shù)與各Cl原子下PCBs的logKOA平均值進(jìn)行相關(guān)性分析，并對PCBs全球范圍內(nèi)的遷移能力進(jìn)行研究。結(jié)果表明，兩種方法所建立的3D-QSAR模型都能很好的預(yù)測209種PCBs的KOA值，兩個模型的結(jié)果均表明靜電場對PCBs的KOA值影響最大，

3、立體場和疏水場次之，氫鍵場對其沒有影響;靜電場中，在PCBs的一些位置適當(dāng)引入一些正電基團(tuán)可顯著降低PCBs的KOA值，減少其遷移能力;隨著PCBs的Cl原子數(shù)的增多，其KOA值也隨之增加，相關(guān)文獻(xiàn)也證實(shí)了PCBs KOA值越大，其全球范圍遷移能力越強(qiáng)。運(yùn)用分子對接方法將9種BphA(1ULJ，1WQL，2YFJ，2YFL，2GBX，2XSH，2E4P,3GZX，3GZY)分別與209種PCBs進(jìn)行對接。利用Pearson相關(guān)性分析，研

4、究結(jié)合能與PCBs四大特性之間的相關(guān)性并將209種PCBs的結(jié)合能與分子結(jié)構(gòu)參數(shù)建立3D-QSAR模型，從分子內(nèi)部解釋結(jié)合能與分子特性之間的相關(guān)關(guān)系，在提高PCBs降解效率的同時，降低其全球遷移性。結(jié)果表明，9種不同BphA中，2GBX對PCBs的降解效率最高;結(jié)合能與PCBs的分子量、KOA、BCF、t1/2都具有極顯著的正相關(guān)關(guān)系，而與IC50相關(guān)性不顯著;3D-QSAR模型表明靜電場對結(jié)合能值的影響最大，相關(guān)文獻(xiàn)可證明靜電場對KO

5、A、 BCF、t1/2值的影響最大，表明分子結(jié)構(gòu)對PCBs的結(jié)合能、KOA、 BCF和t1/2的影響是一致的;靜電場中，在3'號位上引入負(fù)電性基團(tuán)或在3號位上引入正點(diǎn)性基團(tuán)可同時減少PCBs的結(jié)合能和KOA、 BCF、t1/2值，從分子內(nèi)部解釋結(jié)合能與PCBs的KOA、BCF、t1/2具有一定的正相關(guān)性。同時，在PCBs的一些位置引入一些基團(tuán)，不僅可以增強(qiáng)PCBs的生物降解能力，而且可以降低其自身的全球遷移能力。通過3D-QSAR模型的