吸附-低溫等離子體強(qiáng)化-納米催化降解VOCs的研究.pdf

1、論文針對有機(jī)廢氣中的代表性污染物甲醛和甲苯廢氣，通過考察管-線式反應(yīng)器結(jié)構(gòu)參數(shù)變化對降解效果的影響，從而達(dá)到反應(yīng)器最優(yōu)化的目的，并為該技術(shù)應(yīng)用于工業(yè)廢氣的處理及室內(nèi)空氣凈化打下基礎(chǔ)。研究發(fā)現(xiàn)，放電極和反應(yīng)器介質(zhì)管徑變化對甲醛降解率有顯著的非單調(diào)的影響，對于放電極直徑和反應(yīng)器介質(zhì)管徑應(yīng)存在最佳尺寸配比1:34，此時降解率最高；鎢絲比銅絲和不銹鋼絲更適合作為反應(yīng)器內(nèi)部軸線放電極；采用相對介電常數(shù)較大的99瓷作為阻擋層介質(zhì)材料，甲醛降解率從4

2、1％提高76％；在電源輸出功率一定的條件下，反應(yīng)器有效反應(yīng)長度存在最佳值。 在對直流和交流高壓電源的比較實(shí)驗(yàn)中，提出表面電荷記憶效應(yīng)。基于電路原理及介質(zhì)阻擋放電理論，對高頻、工頻及中頻高壓交流電源進(jìn)行VOCs降解比較實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示，頻率、功率和降解率之間關(guān)系并非單純的線性關(guān)系，即在諧振點(diǎn)處獲得最高降解率；若用于VOCs降解，中頻電源存在較大優(yōu)勢，尤其當(dāng)頻率150 Hz時，整個電路消耗的無用功率最低，用于降解的有用功率較高，這為

3、今后工業(yè)等離子體技術(shù)的應(yīng)用提供了基礎(chǔ)參數(shù)。 實(shí)驗(yàn)過程中發(fā)現(xiàn)，高頻電源存在明顯的反應(yīng)器熱損失。故論文探討了溫升所引起的熱轉(zhuǎn)移機(jī)理，得出DBD熱變化表達(dá)式，建立了能量模型及推導(dǎo)出△Tave計(jì)算式。結(jié)果表明，高頻放電過程中，DBD反應(yīng)器溫度隨電壓升高和時間延長而上升，它們之間呈非線性的關(guān)系；DBD反應(yīng)器溫度隨頻率提高和時間延長而升高，隨氣速的提高而降低，溫度變化與時間和頻率、氣速均呈現(xiàn)出線性關(guān)系。由此提出，高頻交流高壓電源并不適用于

4、DBD反應(yīng)器，中頻交流高壓電源將是未來發(fā)展的趨勢。 在反應(yīng)器內(nèi)有、無填料的情況下，對不同工況參數(shù)與污染物降解效率及臭氧濃度的關(guān)系進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，并對不同情況下的反應(yīng)器能耗進(jìn)行了相關(guān)的分析。對降解律的變化趨勢及絕對去除量的數(shù)值變化進(jìn)行比較分析，發(fā)現(xiàn)對VOCs去除效果的影響依次為電壓值>含有污染物的氣速>污染氣體入口濃度。無論有無填料，電壓或電場強(qiáng)度及功率與降解率和絕對去除量呈正相關(guān)趨勢；VOCs氣體流速及入口濃度與降解率呈負(fù)相關(guān)

5、趨勢，而與絕對去除量呈正相關(guān)趨勢。填料有效地增強(qiáng)了氣體放電強(qiáng)度，當(dāng)電場強(qiáng)度=13 kV·cm-1時，臭氧濃度出現(xiàn)極值點(diǎn)。納米鈦酸鋇基Ba0．8Sr0．2Zr0．1Ti0．9O3介電材料作為等離子體反應(yīng)器內(nèi)的填充材料，表現(xiàn)出更高的降解率及能效，處理同量甲苯廢氣時起到很好的降低能耗的作用。 實(shí)驗(yàn)自制了MnO2/γ-Al2O3、納米Ba0．8Sr0．2Zr0．1 Ti0．9O3、納米TiO2/γ-Al2O3及復(fù)合催化劑，在反應(yīng)系統(tǒng)優(yōu)

6、化的基礎(chǔ)上，進(jìn)行了吸附-等離子體強(qiáng)化-納米催化協(xié)同降解甲苯的系列實(shí)驗(yàn)。從甲苯降解效果、臭氧消解性能、輸入反應(yīng)器能量密度及能量效率的角度評估了MnO2/γ-Al2O3(0％wt、5％wt、10％wt、15％wt)、納米TiO2/γ-Al2O3、納米Ba0．8Sr0．2Zr0．1Ti0．9O3及復(fù)合催化劑(納米Ba0．9Sr0．2ZrO．1Ti0．9O3聯(lián)合10％wt MnO2/γ-Al2O3)的催化性能。結(jié)果表明，采用復(fù)合型催化劑明顯優(yōu)于

7、單獨(dú)催化劑作用結(jié)果，極大的提高了甲苯降解率，增加了能量效率，有效的加強(qiáng)了對等離子體反應(yīng)副產(chǎn)物(臭氧)的控制效果。 以甲苯降解為例，采用色譜—質(zhì)譜連用和紅外光譜對該反應(yīng)器凈化尾氣及結(jié)焦產(chǎn)物進(jìn)行了分析，首次較為全面地探討了等離子體—催化聯(lián)合降解甲苯廢氣的機(jī)理。結(jié)果表明，吸附-等離子體強(qiáng)化-納米催化技術(shù)可以有效地降低反應(yīng)副產(chǎn)物及中間產(chǎn)物，具有廣闊的應(yīng)用前景。 以上系列實(shí)驗(yàn)證明，吸附-等離子體強(qiáng)化．納米催化技術(shù)有效地為開篇所