脈沖放電下苯酚降解機(jī)理研究.pdf

1、為確保水體安全，保證生態(tài)和諧發(fā)展，已開發(fā)出了多種基于物理、化學(xué)和生物效應(yīng)的污水處理技術(shù)，有的已經(jīng)實(shí)際應(yīng)用，甚至投入了商業(yè)運(yùn)營。但是，在這些現(xiàn)有的技術(shù)中還存在著亟待解決的問題，如處理不徹底、二次污染、占地面積大、一次設(shè)備投資昂貴等問題，所以，關(guān)于污水處理新技術(shù)的研究一直沒有停止過，脈沖放電污水處理就是其中的一個(gè)研究的課題。這是一種兼具高能電子輻射、活性粒子氧化、紫外光分解等多種作用于一體的廢水處理技術(shù)，具有處理范圍廣、快速、高效、無二次污

2、染等特點(diǎn)。但由于水中瞬間脈沖放電伴隨有強(qiáng)烈的電、熱、光、力等物理和化學(xué)效應(yīng)，所以，這一研究仍停留在實(shí)驗(yàn)室研究階段。本文就以下問題進(jìn)行了研究，獲得了階段性的成果： 以描述等離子體通道的能量、動(dòng)量、質(zhì)量和電荷守恒方程為基礎(chǔ)，對(duì)處于局部熱力學(xué)平衡狀態(tài)的放電通道的特性進(jìn)行了數(shù)值模擬。結(jié)果表明：水下高壓脈沖放電等離子通道的粒子密度e、H、O、H+、O+、O2+隨壓力和溫度增加而增加，達(dá)到最大值后，隨著壓力和溫度減小而減小。 利用測(cè)

3、量脈沖放電下水等離子化學(xué)反應(yīng)的實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，采用化學(xué)分子探針測(cè)定水中脈沖放電生成的.OH、H2O2和O3的生成量，結(jié)果表明，隨著放電能量的增加，生成的活性粒子量增加。另外，利用添加化學(xué)試劑研究了羥自由基的清除劑和促·OH生成物質(zhì)Fe2+對(duì)·OH的生成影響，以及pH值對(duì)H2O2的生成的影響。 利用發(fā)射光譜技術(shù)測(cè)量了放電中產(chǎn)生的·OH（A2∑-→X2П0-0），O原子，H原子和Cu原子的發(fā)射光譜，得到了·OH（A2∑-→X2П0-0），

4、O（544nm），H（n=3-2）的發(fā)射光譜強(qiáng)度隨電壓和功率的變化規(guī)律，并通過放電產(chǎn)生的H原子發(fā)射譜線，計(jì)算得到了等離子溫度和各種粒子密度。 利用放電實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，對(duì)苯酚溶液進(jìn)行了脈沖放電降解實(shí)驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)放電過程中有中間產(chǎn)物醛類、酮、酸、醇等烯烴物質(zhì)產(chǎn)生，這主要是由于在苯酚降解的化學(xué)反應(yīng)中，活性粒子起了關(guān)鍵作用，即·OH、O2、O3、H、O、H2O2等具有的超強(qiáng)氧化能力使苯環(huán)C-C鍵發(fā)生斷裂造成的。此外，放電過程中，采用鐵電極的情況下

5、，進(jìn)入到溶液里的Fe2+、Fe3+和過氧化氫在液相中發(fā)生Fenton反應(yīng)，促進(jìn)了羥基自由基的產(chǎn)率，使苯酚的降解加快。 根據(jù)水中脈沖放電的化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，構(gòu)建了脈沖放電產(chǎn)生的活性粒子降解苯酚等離子化學(xué)動(dòng)力學(xué)方程組，通過已測(cè)得的反應(yīng)速率常數(shù)，求解了苯酚的濃度隨時(shí)間的變化關(guān)系，以及苯酚降解效率與放電次數(shù)和輸入能量關(guān)系。此結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果相近。 本文從理論和實(shí)驗(yàn)兩方面探討了脈沖電壓下苯酚溶液的等離子體化學(xué)反應(yīng)機(jī)理，找到了中間產(chǎn)物與