Co，Cu改性高嶺土催化劑的制備及在電化學催化氧化有機廢水中的應用研究.pdf

1、工業(yè)發(fā)展所造成的環(huán)境問題已成為本世紀最為嚴峻的問題之一，在資源節(jié)約利用及可持續(xù)發(fā)展的背景下，要求有更清潔、更環(huán)保的手段對工業(yè)生產(chǎn)所排放的廢水進行處理和控制。本課題以環(huán)境污染治理為目標，利用我國富產(chǎn)的礦物質(zhì)資源高嶺土為載體，通過物理、化學等手段合成了CoO-Cu<,2>O-PO<,4><'3->負載高嶺土催化劑，并在實驗室處理油田污廢水所用電化學裝置的基礎上，研制了雙陽極多相電化學水處理反應裝置，對含有十二烷基苯磺酸鈉、苯胺的模擬廢水及實

2、際造紙工業(yè)制漿廢水進行了較全面、系統(tǒng)得探索性研究。本課題著眼化學法在環(huán)境科學領域的應用，利用電化學高級氧化技術對水體有機污染物的降解進行研究，其高效率、低投資的特點會在未來的環(huán)境科學領域有一定的應用前景。 論文的第一部分探索了以我國富產(chǎn)的高嶺土為載體，采用均勻沉淀法利用過渡金屬Co和Cu制備混合過渡金屬改性高嶺土催化劑顆粒。研究表明，經(jīng)過改性和活化后的高嶺土在微觀形貌、結構特征及比表面積上均發(fā)生了較大的變化。制備的高嶺土催化劑以

3、不定型態(tài)存在，隨著Al-O結構的吸出，層間鍵斷裂，原高嶺石結構被破壞，其微觀形貌呈多孔性顆粒狀，其比表面積為38m<'2>/g。 論文的第二部分別比較了改性高嶺土催化劑存在的多相電化學體系和傳統(tǒng)二維電化學體系，以及只有催化劑存在的多相體系在產(chǎn)生H<,2>O<,2>及其處理不同有機廢水的能力。研究了不同體系在降解陰離子表面活性劑時的動力學常數(shù)以及在處理實際造紙廢水時的COD降解率和單位COD能耗。研究表明，多相電化學體系對有機物的

4、降解能力強，處理實驗所用三種不同廢水的平均COD降解率分別高出其他兩個體系10％和40％。 論文接著探討了溶液的初始pH值、電壓、電流密度、催化劑用量等在多相電化學體系中對不同廢水的降解影響結果，并且通過檢測得出了溶液pH隨電解時間的變化規(guī)律。實驗表明，當體系初始pH為3，電流密度為30mA cm<'-2>時，處理陰離子表面活性劑、苯胺模擬廢水和造紙廢水的COD降解率分別可達到90.2％，80.6％和96.8％。該部分還結合實際

5、，研究了催化劑含量對處理造紙廢水COD降解率及其能耗的影響，研究表明，當催化劑含量大于30g cm<'-3>時，COD降解速率幾乎保持不變，當催化劑用量從1g cm<'-3>增至30g cm<'-3>時，其單位COD耗能量則從20.10下降到10.54 KWh/(kg COD去除率)。本部分還進一步討論了該法廢水處理后其水體的可持續(xù)性利用問題，實驗以處理后水體定時定量灌溉于觀賞性植物三葉草栽培土壤，通過研究三葉草葉綠素的日平均變化量和土

6、壤總有機碳(TOC)和總無機碳(TIC)的變化，得出該法處理后的水體可完全用于的植物灌溉。最后全文結合研究反應后催化劑表面的XPS光電子能譜推斷了該體系降解污廢水可能的反應機理：在酸性條件下，石墨雙陽極產(chǎn)生的O<,2>被多孔擴散性石墨陰極還原成H<,2>O<,2>，并通過擴散傳質(zhì)作用在催化劑的表面活性中心分解為強氧化性中間產(chǎn)物 OH，強氧化性攻擊有機物，使其降解為小分子有機物或CO<,2>和H<,2>O，催化劑在體系中即起催化作用也起吸