改性膨潤(rùn)土催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究.pdf

1、分類號(hào)：O621.36學(xué)校單位代碼：10446碩士學(xué)位論文論文題目：論文題目：改性膨潤(rùn)土催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究改性膨潤(rùn)土催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究研究生姓名：楊兆磊學(xué)科、專業(yè)：化學(xué)、有機(jī)化學(xué)研究方向：有機(jī)催化合成指導(dǎo)教師：趙斌教授張恒副教授論文完成時(shí)間：2012年4月摘要改性膨潤(rùn)土負(fù)載型催化劑是一類良好的環(huán)境友好型催化劑，在現(xiàn)代有機(jī)催化合成中有廣泛應(yīng)用。它具有制備簡(jiǎn)單且無(wú)污染、價(jià)格低、催化活性高、選擇性好、容易與反應(yīng)體系分離

2、及可循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn)。本文系統(tǒng)地考察了改性膨潤(rùn)土催化劑的制備條件與其結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系，研究了催化劑在烷基化和氫胺化等有機(jī)合成反應(yīng)中的應(yīng)用。1.改性膨潤(rùn)土催化劑的制備和表征改性膨潤(rùn)土催化劑的制備和表征將鈣基膨潤(rùn)土經(jīng)提純、鈉化等處理后，負(fù)載質(zhì)子酸、Lewis酸(CuCl2、ZnCl2)及KF制備負(fù)載型催化劑，考察催化劑制備條件對(duì)其結(jié)構(gòu)和性能的影響。利用FTIR、XRD、BET、NH3TPD等測(cè)試技術(shù)對(duì)催化劑的晶相結(jié)構(gòu)、酸位中心性質(zhì)以及比表面積

3、等進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示，膨潤(rùn)土經(jīng)適當(dāng)濃度質(zhì)子酸改性，可顯著增大比表面積，增加表面酸量；經(jīng)CuCl2、ZnCl2等Lewis酸改性能夠與表面羥基形成新的催化活性物種。膨潤(rùn)土負(fù)載KF后，比表面積有所降低，層間距隨焙燒溫度的升高而逐漸減小。2.改性膨潤(rùn)土催化劑催化有機(jī)反應(yīng)研究改性膨潤(rùn)土催化劑催化有機(jī)反應(yīng)研究考察了酸改性膨潤(rùn)土催化劑對(duì)烯烴氫胺化反應(yīng)的催化效果。以經(jīng)鹽酸酸化改性的膨潤(rùn)土為催化劑，常壓下催化環(huán)己烯與對(duì)甲苯磺酰胺的氫胺化反應(yīng)。系統(tǒng)考察

4、了酸化條件、溶劑及其用量、催化劑用量及反應(yīng)時(shí)間等因素對(duì)N環(huán)己基對(duì)甲苯磺酰胺收率的影響。結(jié)果表明，經(jīng)2molL鹽酸酸化的膨潤(rùn)土催化活性最高，以甲苯為溶劑常壓回流反應(yīng)2h，N環(huán)己基對(duì)甲苯磺酰胺的收率達(dá)到83.7%。研究了膨潤(rùn)土負(fù)載CuCl2、ZnCl2等Lewis酸催化劑對(duì)活潑亞甲基化合物烷基化反應(yīng)的催化效果。結(jié)果表明，CuCl2膨潤(rùn)土催化劑對(duì)丙二酸二乙酯與二苯甲醇的反應(yīng)具有最好的催化性能，2(二苯甲基)丙二酸二乙酯的收率達(dá)到85%以上。以