改性膨潤土催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究.pdf

1、分類號：O621.36學(xué)校單位代碼：10446碩士學(xué)位論文論文題目：論文題目：改性膨潤土催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究改性膨潤土催化劑的制備及催化有機(jī)反應(yīng)研究研究生姓名：楊兆磊學(xué)科、專業(yè)：化學(xué)、有機(jī)化學(xué)研究方向：有機(jī)催化合成指導(dǎo)教師：趙斌教授張恒副教授論文完成時間：2012年4月摘要改性膨潤土負(fù)載型催化劑是一類良好的環(huán)境友好型催化劑，在現(xiàn)代有機(jī)催化合成中有廣泛應(yīng)用。它具有制備簡單且無污染、價格低、催化活性高、選擇性好、容易與反應(yīng)體系分離

2、及可循環(huán)利用等優(yōu)點(diǎn)。本文系統(tǒng)地考察了改性膨潤土催化劑的制備條件與其結(jié)構(gòu)和性能的關(guān)系，研究了催化劑在烷基化和氫胺化等有機(jī)合成反應(yīng)中的應(yīng)用。1.改性膨潤土催化劑的制備和表征改性膨潤土催化劑的制備和表征將鈣基膨潤土經(jīng)提純、鈉化等處理后，負(fù)載質(zhì)子酸、Lewis酸(CuCl2、ZnCl2)及KF制備負(fù)載型催化劑，考察催化劑制備條件對其結(jié)構(gòu)和性能的影響。利用FTIR、XRD、BET、NH3TPD等測試技術(shù)對催化劑的晶相結(jié)構(gòu)、酸位中心性質(zhì)以及比表面積

3、等進(jìn)行了表征。結(jié)果顯示，膨潤土經(jīng)適當(dāng)濃度質(zhì)子酸改性，可顯著增大比表面積，增加表面酸量；經(jīng)CuCl2、ZnCl2等Lewis酸改性能夠與表面羥基形成新的催化活性物種。膨潤土負(fù)載KF后，比表面積有所降低，層間距隨焙燒溫度的升高而逐漸減小。2.改性膨潤土催化劑催化有機(jī)反應(yīng)研究改性膨潤土催化劑催化有機(jī)反應(yīng)研究考察了酸改性膨潤土催化劑對烯烴氫胺化反應(yīng)的催化效果。以經(jīng)鹽酸酸化改性的膨潤土為催化劑，常壓下催化環(huán)己烯與對甲苯磺酰胺的氫胺化反應(yīng)。系統(tǒng)考察

4、了酸化條件、溶劑及其用量、催化劑用量及反應(yīng)時間等因素對N環(huán)己基對甲苯磺酰胺收率的影響。結(jié)果表明，經(jīng)2molL鹽酸酸化的膨潤土催化活性最高，以甲苯為溶劑常壓回流反應(yīng)2h，N環(huán)己基對甲苯磺酰胺的收率達(dá)到83.7%。研究了膨潤土負(fù)載CuCl2、ZnCl2等Lewis酸催化劑對活潑亞甲基化合物烷基化反應(yīng)的催化效果。結(jié)果表明，CuCl2膨潤土催化劑對丙二酸二乙酯與二苯甲醇的反應(yīng)具有最好的催化性能，2(二苯甲基)丙二酸二乙酯的收率達(dá)到85%以上。以