Pt基催化劑的制備及在甲醇電化學氧化中的應用研究.pdf

1、近年來，直接甲醇燃料電池陽極Pt基催化劑的研究受到了廣泛關注。Pt催化劑被認為是最有效的甲醇燃料電池催化劑，但因其資源稀缺、價格昂貴、且容易吸附中間產(chǎn)物CO而中毒失活，制約了燃料電池的發(fā)展。第二種金屬（如Ru、Rh、Sn、Ni、Co等）的加入，不僅可改變Pt的表面電學性質(zhì)，還可在較低電勢下提供含氧物種，增強其抗CO毒化能力，從而提高催化劑的活性和穩(wěn)定性，此外，還可減少Pt的用量，降低催化劑成本。本論文以混酸（HF與HNO3）刻蝕法制得的

2、高比表面積的刻蝕碳化硅（SiCetched）為基底，以H2PtCl6·2H2O、NiCl2·6H2O、CoCl2·6H2O為前驅(qū)物，通過化學還原法制備了一系列PtNi/SiCetched、PtCo/SiCetched型雙金屬催化劑，研究了不同PtNi、 PtCo比例對催化劑在甲醇電氧化中催化性能的影響；此外，以SiCetched和摻銻氧化錫（antimony tin oxide，ATO）混合物為基底，制備了不同ATO加入量的Pt基催化劑

3、，研究了基底中ATO的加入量對催化劑的甲醇催化性能的影響。
　　本論文共分為六章，主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下：
　　第一章主要從Pt基催化劑的活性組分和載體兩方面，對直接甲醇燃料電池(DMFC)陽極催化劑的研究進展進行綜述，并介紹了本論文的選題意義、研究內(nèi)容和創(chuàng)新點。
　　第二章對本論文所用到的實驗儀器，藥品以及催化劑的制備、表征方法等進行了詳細說明。
　　第三章以SiCetched為載體，制備了一系列不同摩爾比的P

4、tNi/SiCetched催化劑，通過UV、XRD、TEM、CV和CA手段對催化劑進行表征。結(jié)果表明，PtNi/SiCetched催化劑在焙燒過程中， Ni會摻雜到Pt的面心立方晶格中，形成PtNi合金，當n(Pt):n(Ni)=3時， PtNi/SiCetched催化劑對甲醇電氧化的催化活性最好，電流密度是Pt/SiCetched型催化劑的3倍左右，Ni的加入可以明顯的改善Pt催化劑的催化活性和穩(wěn)定性。
　　第四章以SiCetc

5、hed為載體，制備了PtCo/SiCetched催化劑，然后用XRD、TEM、CV和CA手段對其表征。結(jié)果表明，當n(Pt):n(Co)=1時，PtCo/SiCetched型催化劑對甲醇的催化活性和穩(wěn)定性最好，Pt-Co合金可以削弱Pt-CO鍵的強度，改善催化劑的抗CO中毒能力。
　　第五章以摻雜ATO的SiCetched為復合載體，制備了不同基底的Pt基催化劑：Pt/SiCetched、Pt/(SiCetched+ATO)和Pt