熔鹽法合成TaC、NaTaO3陶瓷粉體的研究.pdf

1、碳化鉭(TaC)具有優(yōu)良的物理化學和高溫結構性能，在硬質合金、切削刀具及航空航天材料領域具有廣泛的應用前景；鉭酸鈉(NaTaO3)屬于鈣鈦礦型半導體材料，因其獨特的能帶結構，在光解水及光降解污染物方面具有廣闊的應用前景。目前，它們的合成方法主要存在溫度高、顆粒易團聚、粉體形貌不可控等問題。為低溫制備形貌可控的TaC和NaTaO3粉體，本課題分別采用熔鹽輔助碳熱還原法和熔鹽輔助固相法合成TaC和NaTaO3粉體。研究了工藝參數、原料種類、

2、熔鹽種類及熔鹽加入量對合成粉體物相組成和顯微形貌的影響，并測試了粉體的性能，結果如下：
　　以Ta2O5為鉭源，酚醛樹脂或納米炭黑為碳源，采用碳熱還原法合成了TaC粉體。以酚醛樹脂為碳源時，經1300℃保溫3h合成了平均粒徑約為376 nm的TaC粉體，而以納米炭黑為碳源，合成碳化鉭粉體則需1500℃，合成的粉體為團聚體，且呈現(xiàn)部分燒結特征。
　　以Ta2O5和酚醛樹脂為原料，引入NaCl-NaF復合熔鹽，探索了溫度和熔鹽加

3、入量對TaC合成的影響。研究發(fā)現(xiàn)，NaCl-NaF的引入降低了合成溫度，過量的熔鹽能促進中間相NaTaO3向目標產物TaC的轉化。分析了在熔鹽中合成TaC粉體的反應過程及機理，發(fā)現(xiàn)Ta2O5在NaCl-NaF復合熔鹽中具有較高的溶解度，在DTA曲線上1252℃、1326℃出現(xiàn)Ta2O5與NaCl或NaF反應的吸熱峰，生成中間相NaTaO3，由生成NaTaO3的顯微形貌可以推斷，此過程可能由“溶解-析出機制”主導；在1444℃出現(xiàn)中間相的

4、碳熱還原吸熱峰，由生成的TaC粉體的顯微相貌可以推斷，此過程可能由“擴散機制”主導。用 TG-DTA測試了合成粉體在空氣氣氛下的氧化行為，可知500-792℃是TaC粉體的劇烈氧化溫度區(qū)間，792℃之后完全氧化為氧化鉭。
　　以Ta2O5、Na2CO3為原料采用熔鹽輔助固相反應法合成NaTaO3粉體，通過改變熔鹽種類和加入量降低了 NaTaO3粉體的合成溫度，調控粉體的顯微形貌。以NaCl-KCl-NaF為熔鹽，600℃時能夠形成

5、液相環(huán)境促進反應物轉化為NaTaO3，比固相法降低了約100℃，而以NaCl-KCl為熔鹽，完全反應生成NaTaO3的溫度為700℃；采用固相反應法合成的粉體為球狀顆粒，在NaCl-KCl熔鹽中反應物經900℃保溫2h制備的NaTaO3粉體顯微形貌為立方狀，而在三元復合鹽中合成立方狀 NaTaO3粉體需要的溫度為1000℃。由紫外-可見漫反射吸收光譜計算可知不同條件下合成粉體的禁帶寬度約為4.0 eV，合成的粉體均具有一定的催化活性，結