CaO催化臭氧選擇氧化肉桂醛制苯甲醛的研究.pdf_第1頁(yè)
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1、苯甲醛是世界第二大香料,廣泛應(yīng)用于食品、醫(yī)藥、化妝品等領(lǐng)域。隨著人們對(duì)食品安全意識(shí)的提高,苯甲醛日益受到消費(fèi)者青睞且具有良好的市場(chǎng)價(jià)值。本文立足于我國(guó)資源豐富的肉桂油(主要成分是肉桂醛),旨在建立一種清潔有效、反應(yīng)條件溫和的肉桂醛制備苯甲醛的方法,以臭氧為氧化劑來(lái)實(shí)現(xiàn)苯甲醛的高效制備。并通過(guò)實(shí)驗(yàn)、各種測(cè)試手段、動(dòng)力學(xué)及原位表征等方法進(jìn)行反應(yīng)機(jī)理研究,主要研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:
  首先,研究了一系列過(guò)渡金屬氧化物應(yīng)用于催化臭氧選擇氧

2、化肉桂醛制苯甲醛反應(yīng)中,CaO在所研究金屬氧化物中顯示出最高的催化活性和選擇性。這是因?yàn)镃aO具有較高的堿性強(qiáng)度,能夠使得反應(yīng)更加有利于苯甲醛的生成。催化劑的評(píng)價(jià)在鼓泡反應(yīng)器中進(jìn)行,考察了催化劑焙燒溫度、焙燒時(shí)間以及反應(yīng)溫度、反應(yīng)時(shí)間、催化劑用量、氧氣流量對(duì)CaO催化臭氧選擇氧化肉桂醛制苯甲醛的影響;并用XRD、FT-IR、N2-吸附脫附、TG-DTG等表征技術(shù)對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。在最佳工藝條件下,肉桂醛的轉(zhuǎn)化率和苯甲醛的選擇性分別可達(dá)

3、97.97%、60.87%??疾炝瞬煌呋瘎┲貜?fù)使用過(guò)程對(duì)催化性能的影響,結(jié)果發(fā)現(xiàn),催化劑的失活主要是有機(jī)物在催化劑表面的吸附、堵塞作用及催化劑被水合化、碳酸鹽化造成的。通過(guò)自由基抑制劑(TBA)實(shí)驗(yàn)表明,該臭氧化過(guò)程并不遵循羥基自由基實(shí)驗(yàn)機(jī)理,而遵循Criegee臭氧化機(jī)理,首先生成初級(jí)臭氧化物,進(jìn)而轉(zhuǎn)變?yōu)檩^為穩(wěn)定的次級(jí)臭氧化物,最終生成苯甲醛。再者,CaO催化劑的加入可使臭氧化反應(yīng)的活化能從19.17 kJ·mol-1降低到11.9

4、6 kJ·mol-1。
  其次,選取經(jīng)900℃焙燒后的CaO為催化劑進(jìn)行苯甲醛生成的本征動(dòng)力學(xué)研究,發(fā)現(xiàn)在氧氣流速大于750 mL·min-1時(shí)不存在外擴(kuò)散影響,并根據(jù)Mears準(zhǔn)則排除了內(nèi)擴(kuò)散的影響。在試驗(yàn)范圍內(nèi),冪函數(shù)結(jié)果表明該反應(yīng)對(duì)于肉桂醛是0.57級(jí),對(duì)臭氧是1.36級(jí),對(duì)CaO催化劑是0.19級(jí);而本征動(dòng)力學(xué)結(jié)果分析則表明,僅僅肉桂醛吸附的Eley-Rideal機(jī)理模型能夠更好的符合本征動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果。
  最后

5、,采用原位漫反射紅外裝置動(dòng)態(tài)考察了CO2、O3在CaO、ZnO、Al2O3、CuO和Fe2O3等金屬氧化物表面的吸附/解離情況及氣相反應(yīng)過(guò)程。探討了催化劑表面性能對(duì)O3吸附的影響及肉桂醛臭氧化、苯甲醛過(guò)度氧化的實(shí)驗(yàn)機(jī)理。結(jié)果表明:臭氧分子在金屬氧化物表面上的吸附會(huì)伴隨著臭氧化物、原子氧、超氧化物的生成,強(qiáng)酸/強(qiáng)堿位點(diǎn)會(huì)加速臭氧分子的分解。肉桂醛在臭氧的作用下不僅可以被氧化為肉桂酸,而且還被氧化為苯甲醛、苯甲酸和馬來(lái)酸酐,最終在室溫下被礦

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