金催化乙醇選擇氧化.pdf

1、自上個(gè)世紀(jì)80年代Hutchings和Haruta教授發(fā)現(xiàn)了金催化劑的催化活性，近20多年來(lái)金催化劑受到越來(lái)越多的關(guān)注，迅速在有毒廢氣(如NOx、CO)的催化治理、烴類的催化燃燒、不飽和烴的選擇加成以及氯氟烴的催化分解等環(huán)保、化工領(lǐng)域得到了廣泛研究和利用。Au催化劑的制備方法主要有浸漬法、共沉淀法、沉積-沉淀法、化學(xué)蒸發(fā)沉積法、離子交換法等。制各方法不同，所得Au微粒大小不同，Au與載體之間的相互作用不同，直接影響催化效果。 本

2、文以多種氧化物和分子篩為載體，HAuCl4·4H2O為金源，采用沉積-沉淀法，以尿素為沉淀劑，制備負(fù)載金催化劑用于乙醇的選擇氧化反應(yīng)。研究了載體種類、焙燒溫度對(duì)其催化性能的影響。并采用ICP、TEM、XRD、UV-Vis、H2.-TPR、NH3-TPD對(duì)負(fù)載金催化劑進(jìn)行表征。發(fā)現(xiàn)沉積一沉淀法所得Au/A12O3中金負(fù)載利用率較高，顆粒較小且分布均勻。焙燒溫度決定了所得催化劑中金的價(jià)態(tài)。400℃焙燒的金催化劑上，金主要以Au0存在。載體本

3、身性質(zhì)對(duì)金粒子的粒徑和金催化劑的催化性能有很大影響。 選擇對(duì)乙酸乙酯選擇性較高的Au/A12O3，在乙醇選擇氧化反應(yīng)中考察了反應(yīng)溫度、壓力、反應(yīng)時(shí)間、催化劑金載量、催化劑用量等對(duì)乙醇轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物分布的影響。乙醇氧化反應(yīng)主要產(chǎn)物為乙醛和乙酸乙酯，還有部分縮醛。乙酸乙酯的生成是放熱反應(yīng)，是慢反應(yīng)，低溫、高壓、長(zhǎng)時(shí)間對(duì)乙酸乙酯的生成有利。金活性中心的數(shù)目直接影響催化劑催化乙醇氧化反應(yīng)的結(jié)果。 選擇Aμ/γ-A12O3催化劑，研