適用于SERS襯底的金屬納米顆粒可控制備及機理研究.pdf

1、近年來，金屬納米顆粒為拉曼光譜分析檢測技術提供靈敏度高、穩(wěn)定性好、生物兼容性好的基底而備受關注，尤其是物理化學性質突出的Ag和Au納米顆粒。當金屬納米顆粒作為表面增強拉曼散射（簡稱SERS）襯底時，金屬納米顆粒尺寸（主要包括粒徑和間距）直接與SERS襯底的性能緊密相關。因此，當金屬納米顆粒作為SERS襯底時，其可控制備為SERS襯底的廣泛應用奠定了基礎。
　　本論文采用磁控濺射結合熱處理工藝分別制備了Ag和Au納米顆粒，并研究了A

2、g和Au納米顆粒在SERS襯底方面的應用。對于Ag納米顆粒，主要研究了真空原位退火和快速熱退火兩種不同熱處理模式對納米顆粒形貌演變的影響和不同形成機理，以及快速熱退火制備的納米顆粒在SERS的應用。對于Au納米顆粒，重點研究了Au膜在不同退火溫度下的形貌演變過程，并應用熱力學模型解釋了其形成機理，研究發(fā)現(xiàn)具有尖銳邊緣的單晶正六棱柱Au納米顆粒可以作為增強效果顯著的SERS襯底。主要研究成果如下:
　　1、Ag膜在原位退火（升溫速率

3、為:0.33℃/s，真空度為:1.0×10-5Pa）模式下的凝聚斷裂主要通過孔洞的形核和分形生長，在孔洞分形生長的過程中產生了大量小尺寸Ag納米顆粒，并且臨界成核半徑隨退火溫度增加明顯降低;在快速熱退火（升溫速率為:100℃/s，N2氛圍）模式下，相當高的升溫速率使得Ag膜的凝聚斷裂主要遵循晶界凹槽機理，獲得尺寸分布均勻的Ag納米顆粒。
　　2、源于磁控濺射和快速熱退火相結合是制備尺寸分布均勻的Ag納米顆粒的重要途徑，采用此種方法

4、獲得了適用于SERS襯底的、具有優(yōu)化粒徑與間距的Ag納米顆粒。理論上擬合了Ag納米顆粒的粒徑和間距與薄膜厚度的函數(shù)關系，能有效通過調控Ag膜厚度獲得優(yōu)化的納米顆粒SERS襯底。此外，研究結果表明優(yōu)化的Ag納米顆粒SERS襯底具有高重復性和均勻性。
　　3、在不同退火溫度（700，800和900℃）下，Au膜凝聚斷裂成縱橫比（長軸與短軸之比）分別為1.8，1.2，和1.0的Au顆粒，并采用形成能最低原理來解釋Au膜的形貌演變過程。當