陰離子功能化離子液體的設(shè)計(jì)合成及其對(duì)二氧化硫吸收性能的研究.pdf

1、我國(guó)的環(huán)境空氣污染問(wèn)題依舊嚴(yán)重，尤其是化石能源燃燒產(chǎn)生的大量二氧化硫(SO2)嚴(yán)重危害著人們的身體健康。目前工業(yè)上使用的傳統(tǒng)煙道氣脫硫法存在水資源二次污染及產(chǎn)生大量難以利用的工業(yè)廢物等問(wèn)題。離子液體因具有低蒸汽壓、高熱穩(wěn)定性、寬液態(tài)范圍和可設(shè)計(jì)性等特點(diǎn)為解決煙道氣脫硫問(wèn)題提供了一種新方法。但是，一般離子液體在吸收SO2時(shí)往往存在吸收量偏低以及脫附困難等問(wèn)題，在一定程度上阻礙了離子液體的應(yīng)用。作為國(guó)家自然科學(xué)基金資助課題(No.21403

2、059)研究工作的一部分，本文針對(duì)以上問(wèn)題設(shè)計(jì)并合成了幾類新型的陰離子功能化離子液體并用于吸收SO2。此外，本文還通過(guò)譜學(xué)表征以及量化計(jì)算的方法對(duì)功能化離子液體的SO2吸收機(jī)理進(jìn)行了研究。主要研究?jī)?nèi)容包括:
　　(1)在氰基雙功能化離子液體的基礎(chǔ)上提出一種通過(guò)調(diào)控陰離子堿性來(lái)提升SO2吸收量的新策略，設(shè)計(jì)并合成了一系列陰離子堿性不同的含氰基的陰離子功能化離子液體。利用紅外、核磁和量化計(jì)算的手段研究了離子液體含有氰基的陰離子與SO2

3、之間的作用機(jī)理。研究結(jié)果表明可以通過(guò)陰離子的堿性強(qiáng)弱來(lái)調(diào)控離子液體陰離子上氰基作用位點(diǎn)與SO2之間的相互作用的強(qiáng)弱，從而進(jìn)一步調(diào)控離子液體的SO2吸收量。
　　(2)設(shè)計(jì)并合成了一系列含有多個(gè)作用位點(diǎn)的酰胺基的功能化離子液體。通過(guò)研究發(fā)現(xiàn)，酰胺基的引入不僅大幅度提升了離子液體對(duì)SO2的吸收量，同時(shí)也降低了其對(duì)SO2的吸收焓，機(jī)理研究結(jié)果表明，這類離子液體對(duì)SO2的高效吸收主要是通過(guò)離子液體陰離子的氮位點(diǎn)與多個(gè)C=O位點(diǎn)通過(guò)較強(qiáng)的C

4、=O…S相互作用和C-H…O氫鍵作用實(shí)現(xiàn)的。
　　(3)針對(duì)離子液體在低分壓條件下的SO2吸收量偏低問(wèn)題，設(shè)計(jì)并合成出了一類含醛基的陰離子功能化離子液體。提出了一種通過(guò)雙位點(diǎn)作用機(jī)理，高效吸收低濃度SO2的新方法。通過(guò)吸收實(shí)驗(yàn)、譜學(xué)表征以及量化計(jì)算等手段對(duì)該類功能化離子液體在低分壓下吸收SO2的機(jī)理進(jìn)行了研究。結(jié)果表明，醛基功能化離子液體通過(guò)陰離子上醛基作用位點(diǎn)和氮位點(diǎn)與SO2之間較強(qiáng)的C=O…S相互作用和C-H…O氫鍵作用實(shí)現(xiàn)了