低碰撞能下LiHF體系動(dòng)力學(xué)性質(zhì)研究.pdf

1、隨著理論與實(shí)驗(yàn)研究的發(fā)展，分子動(dòng)力學(xué)取得了長(zhǎng)足的進(jìn)步，并且對(duì)化學(xué)反應(yīng)中的態(tài)-態(tài)過(guò)程做了深入的探究。立體動(dòng)力學(xué)作為分子反應(yīng)動(dòng)力學(xué)領(lǐng)域的一個(gè)較為前沿的分支，近些年來(lái)吸引了許多研究小組的興趣，并且取得了許多重要的成果。Li+HF反應(yīng)作為比較經(jīng)典的原子-雙原子分子反應(yīng)，在高能物理、天體物理和等離子體物理中有著廣泛的應(yīng)用。對(duì)于Li+HF反應(yīng)這樣一個(gè)基元化學(xué)反應(yīng)，除了要研究它的標(biāo)量性質(zhì)，還要研究它的角動(dòng)量和速度等矢量性質(zhì)。結(jié)合標(biāo)量和矢量?jī)煞矫嫘再|(zhì)的

2、研究，才能夠得到比較完整的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。理論和實(shí)驗(yàn)上Li+HF反應(yīng)都做了大量的研究，取得了大量的研究成果。Li、H和F作為最輕的金屬元素、最輕的元素和最輕的鹵族元素，LiHF總共只有13個(gè)電子，因此更容易構(gòu)建更為精確的勢(shì)能面，而精確的勢(shì)能面為準(zhǔn)確的研究立體動(dòng)力學(xué)性質(zhì)提供了重要的保障。基于 Aguado和Paniagua構(gòu)建的勢(shì)能面（2003年），本文運(yùn)用準(zhǔn)經(jīng)典軌線(xiàn)法對(duì)Li+HF反應(yīng)的性質(zhì)進(jìn)行了深入的探究。2003年勢(shì)能面的誤差約為0.51

3、5kcal/mol，由于該體系的反應(yīng)物有較強(qiáng)的偶極矩電場(chǎng)，以致在反應(yīng)通道的入口處出現(xiàn)了較為明顯的范徳瓦爾斯勢(shì)阱,這極大的豐富了反應(yīng)體系的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。本文在第一章節(jié)簡(jiǎn)要的介紹了動(dòng)力學(xué)發(fā)展的歷程和相關(guān)矢量性質(zhì)，在第二章介紹了理論方法和勢(shì)能面的基本理論，第三章詳細(xì)介紹了Li+HF反應(yīng)的發(fā)展歷程、現(xiàn)狀和我們的工作。作為本文的主要部分，我們?cè)敿?xì)的介紹了Li+HF(v=0-3，j=0-40)→LiF+H反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)性質(zhì)。運(yùn)用準(zhǔn)經(jīng)典軌線(xiàn)法，結(jié)合碰撞能

4、、振動(dòng)激發(fā)和轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)這三個(gè)因素對(duì)Li+HF(v=0-3,j=0-40)→LiF+H反應(yīng)的k-j'兩矢量相關(guān)P(θr)和k-k'-j'三矢量相關(guān)P(φr)的分布函數(shù)以及極化微分反應(yīng)截面(PDDCSs)等立體動(dòng)力學(xué)性質(zhì)進(jìn)行了詳細(xì)的探究。結(jié)果顯示，在較低的碰撞能下，碰撞能對(duì)三矢量相關(guān)k-k'-j'的分布函數(shù)P(θr,φr)影響較大，而P(θr,φr)分布規(guī)律會(huì)受到振動(dòng)激發(fā)的影響。振動(dòng)激發(fā)對(duì)P(θr,φr)分布的影響明顯大于碰撞能的影響。在低碰

5、撞能下，碰撞能對(duì)PDDCSs的影響規(guī)律與較高碰撞能下不同，而且低碰撞能下隨著碰撞能的增加產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量后向散射的極化強(qiáng)度增大。振動(dòng)激發(fā)和轉(zhuǎn)動(dòng)激發(fā)對(duì)PDDCSs的函數(shù)分布有較大的影響。碰撞能、振動(dòng)態(tài)和轉(zhuǎn)動(dòng)態(tài)都對(duì)反應(yīng)產(chǎn)物的定向和取向性質(zhì)分布產(chǎn)生影響。振動(dòng)激發(fā)對(duì)產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量分布的定向性影響遠(yuǎn)大于碰撞能，在v=0→v=1時(shí)，產(chǎn)物轉(zhuǎn)動(dòng)角動(dòng)量分布的定向由負(fù)定向變?yōu)檎ㄏ颍∠蛐詻](méi)有明顯變化。在較低碰撞能下，能量對(duì)PDDCSs的影響并不大，振動(dòng)激