Co-MOF-74的合成及其CO2氣體吸附分離的模擬研究.pdf

1、金屬有機(jī)骨架材料（MOF）是金屬離子與有機(jī)配體通過(guò)配位相連形成的多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)材料，具有可控的性質(zhì)、可調(diào)的孔徑大小、大的比表面積以及比較高的熱穩(wěn)定性，在氣體的儲(chǔ)存和分離等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。然而目前文獻(xiàn)報(bào)道的MOFs材料已達(dá)數(shù)萬(wàn)種之多，采用傳統(tǒng)實(shí)驗(yàn)方法耗時(shí)又耗精力。故而本文旨在研究最佳的Co-MOF-74材料的合成工藝，同時(shí)將分子模擬技術(shù)引入到Co-MOF-74改性材料的性能預(yù)測(cè)工作中。
　　本文采用溶劑熱法合成Co-MOF-7

2、4材料，研究溶劑熱溫度、時(shí)間、溶劑組分、溶質(zhì)配比以及真空干燥溫度等對(duì)其影響，通過(guò)粉末X射線衍射測(cè)試(XRD)、熱失重分析測(cè)試(TG)、掃描隧道顯微鏡(SEM)等測(cè)試手段，對(duì)Co-MOF-74進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明采用最佳合成工藝：Co(NO3)2·6H2O和DHTA摩爾比為3:1，溶劑為體積比為1:1:1的DMF/乙醇/水，反應(yīng)溫度為100℃，反應(yīng)時(shí)間24 h，真空干燥溫度為100℃、5 h時(shí)可以得到結(jié)晶度高、結(jié)構(gòu)完整、形貌較好的Co

3、-MOF-74材料。
　　本文通過(guò) Material Studio軟件模擬得到了Co-MOF-74材料的優(yōu)化結(jié)構(gòu)，發(fā)現(xiàn)優(yōu)化后的晶體結(jié)構(gòu)的晶胞參數(shù)與XRD實(shí)驗(yàn)所得的參數(shù)誤差在1％左右，證明了該模擬方法的準(zhǔn)確性；通過(guò)Gaussian軟件計(jì)算模擬得到了Co-MOF-74及其改性材料結(jié)構(gòu)中的各種原子的電荷，發(fā)現(xiàn)改性基團(tuán)在一定程度對(duì)苯環(huán)上的電子云分布產(chǎn)生了影響；通過(guò)Sorption程序得到了Co-MOF-74改性材料的CO2單組分及CO2/