高穩(wěn)定、易回收貴金屬核殼結(jié)構(gòu)催化劑的構(gòu)筑與性能研究.pdf

1、隨著化學(xué)技術(shù)的發(fā)展，貴金屬基催化劑在化學(xué)化工以及生物工程等領(lǐng)域中得到越來越廣泛的應(yīng)用。近些年納米技術(shù)逐漸成熟，貴金屬納米催化劑由于具有更高的比表面，同時(shí)也暴露出更多的活性位點(diǎn)從而得到研究者的廣泛關(guān)注。然而由于納米顆粒尺寸較小，貴金屬催化劑在實(shí)際過程中往往面臨著發(fā)生燒結(jié)、集聚以及流失等現(xiàn)象從而造成催化劑活性欠佳。此外納米顆粒在回收過程中也面臨著工藝繁瑣、造成污染等諸多問題。
　　具有核殼結(jié)構(gòu)的貴金屬納米催化劑可以解決單一貴金屬顆粒做

2、催化劑所面臨的問題。選擇不同的殼層材料與貴金屬納米顆粒構(gòu)筑特定結(jié)構(gòu)的催化劑能夠獲得許多優(yōu)異的性能并且可以有效的提高催化劑的活性、選擇性和穩(wěn)定性等。
　　本論文中介紹制備出三種不同的具有核殼（core-shell）結(jié)構(gòu)的鉑（Pt）以及鈀（Pd）基催化劑。課題研究內(nèi)容包括：
　?。?）首先制備出聚多巴胺（PDA）包裹四氧化三鐵（Fe3O4）微粒，并通過原位還原法在其表面生長鉑（Pt）納米顆粒，最終合成出四氧化三鐵@聚多巴胺-鉑（

3、Fe3O4@PDA-Pt）催化劑。磁性 Fe3O4顆粒使得催化劑在磁場中易于分離。Pt納米顆粒均勻的分散在Fe3O4@PDA的表面上。以催化還原對(duì)硝基苯酚（4-NP）與亞甲基藍(lán)（ MP）作為模型反應(yīng)用于評(píng)價(jià)催化劑的性能。在反應(yīng)中， Fe3O4@PDA-Pt催化劑表現(xiàn)出良好的活性、穩(wěn)定性以及可回收性。
　?。?）將氮摻雜的碳層（NC）包裹在磁性在 Fe3O4/Pd顆粒上，并制備出四氧化三鐵/鈀@氮參雜碳層（Fe3O4/Pd@NC）催

4、化劑。處于表面的氮摻雜的碳層提高Fe3O4/Pd@NC催化劑在水溶液中的分散性，并明顯優(yōu)于商業(yè)化的鈀/碳（Pd/C）催化劑。在4-NP的還原反應(yīng)中 Fe3O4/Pd@NC催化劑表現(xiàn)出良好的活性和可回收性。
　　（3）設(shè)計(jì)并且制備出具有可回收性、高選擇性四氧化三鐵/鈀@沸石咪唑酯骨架結(jié)構(gòu)材料（Fe3O4/Pd@ZIF-8）的催化劑。由于Pd可與氨基發(fā)生作用，因此可固定于被氨基修飾后的Fe3O4的顆粒表面上。之后通過原位法在Fe3O4