金屬Pt和Pd的AMOEBA極化力場的構建.pdf

1、文章首先對分子力場和分子動力學方法做了簡要介紹，分子動力學模擬的效率主要是由力場的質(zhì)量來決定的.傳統(tǒng)力場在對電荷的處理中并沒有考慮到電荷的極化以及電荷轉(zhuǎn)移帶來的影響，只是看作固定電荷來處理，然而在很多體系中極化效應普遍存在，例如蛋白質(zhì)分子中就存在著大量極化基團和氫鍵網(wǎng)絡，溶液中溶劑水分子與溶液蛋白質(zhì)之間也存在相互極化，因此發(fā)展極化力場非常必要.近幾年，極化力場發(fā)展迅速，尤其是Ren和Ponder創(chuàng)立的AMOEBA極化力場，相比于傳統(tǒng)力場

2、它考慮了電荷的極化效應，用偶極矩和四極矩來描述靜電相互作用.本文對目前極化力場的研究現(xiàn)狀進行了分析討論，并且重點介紹了AMOEBA極化力場及其應用情況.在催化領域，過渡金屬具有很好的催化性和穩(wěn)定性，而Pt、Ni、Pd等金屬尤為重要，具有非常重要的工業(yè)價值.由于沒有Pt和Pd的AMOEBA力場，為了研究它們的催化性質(zhì)，因而構建了金屬Pt、Pd和常見有機小分子的AMOEBA極化力場.在具體研究中，通過對AMOEBA力場計算結(jié)果與量化結(jié)果的比

3、較，發(fā)現(xiàn)力場結(jié)果與量化結(jié)果差異較大，于是在力場中考慮了電荷轉(zhuǎn)移能修正項，通過與量化結(jié)果比較得到新的力場參數(shù)，計算結(jié)果與量化結(jié)果符合的很好.本文通過計算和參數(shù)擬合最后得到金屬Pt、Pd和幾種有機小分子的力場參數(shù)，構建了新力場.為了驗證得到的新力場參數(shù)，又分別對兩類體系Pt和甲烷、乙烷進行了分子動力學模擬，結(jié)合RDF、吸附能力和擴散系數(shù)對構建的極化力場進行了檢驗.進行動力學模擬時，分別對考慮與不考慮電荷轉(zhuǎn)移能修正項的兩種力場進行模擬，對二者