氮摻雜活性炭固體酸的制備及其催化有機(jī)合成反應(yīng).pdf

1、氮摻雜的碳基固體酸催化材料是具有廣泛應(yīng)用潛力的多孔材料之一，其制備及性能研究是碳基材料方面一直備受關(guān)注的研究領(lǐng)域。在前人及本課題組前期研究的基礎(chǔ)上，本文的主要研究?jī)?nèi)容如下:
　　1.磺化聚苯胺@活性炭固體酸的制備及其表征。通過(guò)利用對(duì)活性炭進(jìn)行強(qiáng)堿擴(kuò)孔改性的多孔活性炭為主要碳源、以苯胺為氮源和碳源與改性的活性炭進(jìn)行負(fù)載并聚合、繼而進(jìn)一步磺化得到了2種固體酸:磺化聚苯胺@活性炭材料(HSO3-PAHAC，HSO3-TPAHAC)。通過(guò)

2、SEM，TEM，IR，BET，XPS等方法對(duì)以上兩種催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)特征、及組成等進(jìn)行了分析。結(jié)果表明，通過(guò)強(qiáng)堿KOH對(duì)活性炭進(jìn)行改性，當(dāng)活性炭與氫氧化鉀的質(zhì)量比為mAC∶mKOH為1∶4的時(shí)候，得到的材料孔容為0.12cm3/g、平均孔徑19.12(A)和最高的比表面積216.34m2/g;以此碳材為原料制備的氮摻雜碳基磺酸固體酸的酸密度分別為:1.84mmol/g,1.86mmol/g。
　　2.考察了HSO3-PAHAC為

3、催化劑催化大豆油制備生物柴油的工藝條件。結(jié)果表明:當(dāng)大豆油和甲醇的質(zhì)量比為1∶6、固體酸催化劑的質(zhì)量為大豆油質(zhì)量的5％、180℃的條件下反應(yīng)4h，大豆油的轉(zhuǎn)化率可達(dá)99％;且催化劑重復(fù)使用6次后轉(zhuǎn)化率依舊可以保持在90％左右;與文獻(xiàn)報(bào)道的催化劑比較其重復(fù)使用性明顯提高。
　　3.考察了催化合成N-（（2-羥基-1-萘基）（苯基）甲基）乙酰胺的催化性能。結(jié)果表明，當(dāng)?shù)孜镙练优c苯甲醛、乙酰胺的摩爾投料比是1∶1∶1.2時(shí)，所制備的固體

4、酸HSO3-TPAHAC、HSO3-PAHAC兩種催化劑用量分別為:與反應(yīng)體系底物之比是2mg/mmol、4mg/mmol時(shí)，無(wú)溶劑條件下，最佳反應(yīng)溫度均為90℃，反應(yīng)2h，產(chǎn)物的收率最高可達(dá)91％。且催化劑重復(fù)使用5次后產(chǎn)物收率依然保持在90％左右;與文獻(xiàn)報(bào)道的催化劑比較其重復(fù)使用性明顯提高。
　　還對(duì)該反應(yīng)進(jìn)行了底物擴(kuò)展和機(jī)理探究，發(fā)現(xiàn)該催化劑適用底物范圍廣，對(duì)帶有吸電子基的醛基有90％以上的收率。提出了本催化劑可能的反應(yīng)機(jī)理