表面改性煤基活性炭作為固體酸催化酮縮合、酯化反應(yīng)研究.pdf

1、本論文以寧夏太西煤廠的柱狀煤基活性炭(AC)為原料，分別用硫酸、硝酸、以及雙氧水和硫酸、高錳酸鉀和硫酸、重鉻酸鉀和硫酸聯(lián)合對(duì)其進(jìn)行表面改性；然后以分子探針?lè)磻?yīng)篩選出催化性能較高的改性AC，篩選結(jié)果：雙氧水和硫酸、高錳酸鉀和硫酸、重鉻酸鉀和硫酸聯(lián)合改性的AC催化縮酮、酯化反應(yīng)性能較好。并以篩選結(jié)果的四種改性AC作為固體酸催化劑在縮酮反應(yīng)和酯化反應(yīng)中對(duì)反應(yīng)時(shí)間、催化劑用量、酮醇或酸醇比等因素對(duì)產(chǎn)品收率和酯化率的影響進(jìn)行詳細(xì)的研究。研究結(jié)果表

2、明：這四種改性AC是催化合成環(huán)己酮乙二醇、環(huán)己酮1,2-丙二醇、丁酮1,2-丙二醇縮酮和乙酸正丁酯、乙酸正戊酯、乙酸異戊酯的良好催化劑；縮酮收率達(dá)89﹪以上，酯化率達(dá)97.8﹪以上。該催化劑與目前報(bào)道的催化劑對(duì)比催化縮酮，酯化反應(yīng)的工藝具有：催化劑制備及反應(yīng)后序處理簡(jiǎn)單，原料來(lái)源豐富、價(jià)格低廉等特點(diǎn)，顯示出良好的應(yīng)用前景。 另外，對(duì)改性前、后的AC以及改性后使用過(guò)的AC進(jìn)行表面特性與催化活性的關(guān)聯(lián)研究。研究結(jié)果表明：(1)表面酸

3、性官能團(tuán)的測(cè)定和IR譜圖，均可說(shuō)明改性前后的AC表面酸性官能團(tuán)發(fā)生了很大的變化，即改性后AC表面酸性官能團(tuán)比改性前增加了，酸性官能團(tuán)起了催化中心的作用；(2)氮?dú)獾葴匚摳綔y(cè)定結(jié)果，說(shuō)明改性后AC比改性前AC的比表面積、總孔容均增加了許多，這一增加使其在催化反應(yīng)中的催化性能得到了提高；(3)X-粉末衍射研究發(fā)現(xiàn)在AC改性過(guò)程中部分晶相結(jié)構(gòu)被破壞了；(4)改性后使用過(guò)的AC由于酸性活性點(diǎn)被部分覆蓋導(dǎo)致其比表面積、總孔容等有所降低，從而使其