表面改性煤基活性炭作為固體酸催化酮縮合、酯化反應研究.pdf

1、本論文以寧夏太西煤廠的柱狀煤基活性炭(AC)為原料，分別用硫酸、硝酸、以及雙氧水和硫酸、高錳酸鉀和硫酸、重鉻酸鉀和硫酸聯(lián)合對其進行表面改性；然后以分子探針反應篩選出催化性能較高的改性AC，篩選結果：雙氧水和硫酸、高錳酸鉀和硫酸、重鉻酸鉀和硫酸聯(lián)合改性的AC催化縮酮、酯化反應性能較好。并以篩選結果的四種改性AC作為固體酸催化劑在縮酮反應和酯化反應中對反應時間、催化劑用量、酮醇或酸醇比等因素對產(chǎn)品收率和酯化率的影響進行詳細的研究。研究結果表

2、明：這四種改性AC是催化合成環(huán)己酮乙二醇、環(huán)己酮1,2-丙二醇、丁酮1,2-丙二醇縮酮和乙酸正丁酯、乙酸正戊酯、乙酸異戊酯的良好催化劑；縮酮收率達89﹪以上，酯化率達97.8﹪以上。該催化劑與目前報道的催化劑對比催化縮酮，酯化反應的工藝具有：催化劑制備及反應后序處理簡單，原料來源豐富、價格低廉等特點，顯示出良好的應用前景。 另外，對改性前、后的AC以及改性后使用過的AC進行表面特性與催化活性的關聯(lián)研究。研究結果表明：(1)表面酸

3、性官能團的測定和IR譜圖，均可說明改性前后的AC表面酸性官能團發(fā)生了很大的變化，即改性后AC表面酸性官能團比改性前增加了，酸性官能團起了催化中心的作用；(2)氮氣等溫吸脫附測定結果，說明改性后AC比改性前AC的比表面積、總孔容均增加了許多，這一增加使其在催化反應中的催化性能得到了提高；(3)X-粉末衍射研究發(fā)現(xiàn)在AC改性過程中部分晶相結構被破壞了；(4)改性后使用過的AC由于酸性活性點被部分覆蓋導致其比表面積、總孔容等有所降低，從而使其