脈沖激光沉積技術中等離子體演化及薄膜生長的模擬研究.pdf

1、脈沖激光沉積（Pulsed Laser Deposition 簡稱PLD）技術是當前最常用和最富有活力的薄膜制備方法之一。PLD技術制備薄膜的過程可劃分為三個階段：激光燒蝕、等離子體膨脹、薄膜沉積，整個過程包含許多復雜而有趣的物理現(xiàn)象，因此其機理的研究一直是人們關注的焦點。近年來，課題組在實驗的基礎上全面系統(tǒng)深入地研究了PLD的動力學機理。一方面，建立了能夠統(tǒng)一描述三個階段的自洽的動力學模型如Zhang-Li（Z-L）模型；另一方面，更

2、多的則著重于每個階段的物理機理和物理圖像的研究。最近，隨著PLD技術的超高能化和超短快化的發(fā)展趨勢，如飛秒激光器的誕生，課題組的研究也逐漸轉向超高能和超短快脈沖激光沉積技術的機理研究。 本文的研究重點主要是，等離子體膨脹和薄膜沉積兩個階段的動力學機理和物理圖像。首先在Z-L模型的基礎上，利用有限差分法討論了等離子體膨脹的動力學方程，并運用了恰當?shù)倪吔鐥l件對產(chǎn)生的等離子體在空間的膨脹演化過程進行了模擬，給出了在PLD技術制備KTN

3、薄膜時燒蝕產(chǎn)生的主要粒子在空間的具體演化規(guī)律，對等離子體在空間膨脹的物理機制，進行了深入的討論。首次闡明等離子體羽輝在膨脹過程中呈現(xiàn)橢球形狀的原因是邊界和初始條件決定的。 對薄膜生長階段的研究，在比較分析了PLD技術沉積薄膜與其他薄膜制備技術（如分子束外延、真空熱蒸發(fā)等）沉積薄膜的各自特點的基礎上，根據(jù)入射粒子流是連續(xù)流還是脈沖流的特點，提出了薄膜生長具有連續(xù)式生長和脈沖式生長兩種模式，因而將目前的物理氣相沉積制膜技術劃分為連續(xù)

4、沉積和脈沖沉積兩大類。我們認為PLD薄膜沉積具有兩大本質特征為：高能沉積和脈沖式沉積。 在對PLD的物理圖像分析的基礎上，建立了Pulsed Kinetic Monte Carlo 模型，分別對在薄膜生長中起關鍵作用的基底溫度、入射粒子動能、脈沖強度、脈沖頻率等重要因素進行了模擬研究。結果表明： （1）基底溫度主要對薄膜生長模式及形貌有影響?；诇囟仍诒∧どL過程中是一個非常重要的工藝參數(shù)。它通過影響基底原子的熱振動頻率

5、，進而影響基底表面吸附原子的遷移速率?；诇囟仍降停搅Ｗ拥幕钚栽讲?，遷移率越低，這樣生長的島易成分形結構且形成的薄膜結構松散。反之，當吸附粒子遷移率大的時候，它就有更多的機會尋找合適的生長點，促進島向緊致形貌生長。 （2）發(fā)現(xiàn)PLD技術中能量粒子的入射存在兩種效應：碰撞效應和增強表面粒子活性的效應。前者可以增加生長過程中的島密度，而后者可以促進粒子在表面的遷移，促進島的生長。二者均有利于薄膜實現(xiàn)二維層層（layer-by-l

6、ayer）生長，使薄膜粗糙度小，表面光滑。當然，入射粒子動能大小不同，會有不同的物理現(xiàn)象，我們發(fā)現(xiàn)，對于粒子較低動能（＜10eV），碰撞效應相對比較明顯；對于較高動能（102～103eV）的情況，增強粒子活性的效應占主導地位。 （3）每個脈沖到達基底的粒子的總量，即脈沖強度，對島的凝聚密度的影響主要表現(xiàn)在：入射脈沖強度越大，同時到達的粒子越多，粒子在擴散過程中相遇的幾率就越大，因而可提高島的密度。反之，島的密度則會較少。

7、 （4）在考慮動能效應的情況下，研究發(fā)現(xiàn)PLD薄膜生長相對于脈沖強度的變化，呈現(xiàn)出的標度規(guī)律為，這里＝＝1/3，而不是Lam模型所給出的＝＝1/4，原因是后者未考慮粒子的動能效應。 （5）脈沖重復頻率越小，脈沖之間的間隔時間越長，粒子將有足夠的時間在基底上運動，這樣島的熟化時間（ripening time）越長，使島的結構越緊致。反之，島易呈現(xiàn)分形結構。 （6）發(fā)現(xiàn)脈沖頻率對生長島的密度有重要的影響，島密度可視為是脈沖頻