燃煤煙氣中NO-,x-光催化治理研究.pdf

1、本研究依托國(guó)家973二級(jí)子課題“煤燃燒中NOx的生成機(jī)理及減排規(guī)律”，為治理對(duì)大氣環(huán)境安全、生態(tài)環(huán)境安全、人類(lèi)生存安全造成極大影響的NOx污染氣體，本論文工作擬利用煤含氮模擬化合物吡啶熱解氧化生成的NOx為氣源，以自制的納米顆粒/介孔分子篩組裝體系為光催化劑，對(duì)燃煤型NOx的光催化技術(shù)進(jìn)行了探索性研究。 論文工作中利用室溫晶化法，以水玻璃為硅源制備六方有序、平行圓柱體孔道結(jié)構(gòu)的介孔分子篩MCM-41。通過(guò)XRD、N2吸附-脫附

2、、FT-IR及TG-DSC檢測(cè)表明樣品是介孔骨架結(jié)構(gòu)規(guī)整、比表面積大、孔徑分布范圍窄、熱穩(wěn)定性好的分子篩載體。 以納米TiO2為主光催化劑，分別以半導(dǎo)體SnO2、ZnO、CdS及稀土氧化物CeO2作為抑制光生電子-空穴復(fù)合的改性劑，通過(guò)溶膠凝膠法及液相沉積反應(yīng)制備出四種納米顆粒/介孔組裝體系——MCs/TiO2/MCM-41新型復(fù)合光催化劑，代號(hào)分別為DS-1、DS-2、DS-3及DR。經(jīng)XRD、FT-IR、N2吸附脫附等測(cè)試

3、分析表明介孔分子篩MCM-41經(jīng)組裝后其介孔特征未改變，F(xiàn)T-IR、孔徑分析、SEM及UV-Vis漫反射光譜分析表明各組分成功地組裝在介孔分子篩MCM-41的孔道中，UV-Vis漫反射光譜還表明介孔載體的組裝，使得納米微粒尺寸減小，產(chǎn)生量子效應(yīng)。 為進(jìn)行NOx的光催化氧化研究，首先基于吡啶模擬煤中燃料氮轉(zhuǎn)化為NOx的可行性分析，綜合考慮吡啶氧化熱解規(guī)律，選擇合理設(shè)備及工藝參數(shù)，制備了光催化反應(yīng)所需氣源——模擬煤煙NOx。在流化

4、床光反應(yīng)器中，以紫外燈為光源，對(duì)NOx的光催化反應(yīng)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究，分析了氧氣、濕度、光源波長(zhǎng)、氣流流量、改性劑摻雜量對(duì)NOx光催化影響的變化規(guī)律，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：適量改性劑對(duì)納米TiO2的摻雜修飾抑制了電子-空穴復(fù)合、介孔組裝使光催化劑活性組分粒徑變小強(qiáng)化了其量子尺寸效應(yīng)，及催化劑載體的吸附作用等對(duì)光催化活性的提高起著重要的作用。 通過(guò)在暗場(chǎng)及紫外線輻照條件下進(jìn)行的光催化實(shí)驗(yàn)及反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究，建立了動(dòng)態(tài)吸附模型及光催化反應(yīng)的動(dòng)力