多元助催化甲醇羰化制甲酸甲酯的研究.pdf

1、該文對多元助催化體系下,甲醇羰基合成甲酸甲酯進行研究.針對在單一甲醇鈉催化劑體系下催化劑活性不高、易失活、壽命短的原因,考察了在不同催化體系下各組分的不同配比對羰化反應(yīng)的影響,確定了最佳的催化劑體系,對反應(yīng)機理進行了探討,并對中試實驗提出了改進和優(yōu)化建議.在反應(yīng)溫度80℃、CO分壓3.0MPa、主催化劑甲醇鈉濃度0.4mol/L,助催化劑濃度2mol/L下,通過混合助催化劑A、B和C,形成不同配比的二元AB、BC、AC助催化體系和ABC

2、三元助催化體系,分別考察不同助催化體系對甲醇羰基化合成甲酸甲酯反應(yīng)的影響,確立在每一體系下的最佳配比.得出在二元助催化體系中,A:B=1:1時的催化效果最佳,甲醇單程轉(zhuǎn)化率可達73％,是一元單獨以A作助催化劑時的1.58倍;催化劑壽命可以延長到325分鐘,是一元體系的2.2倍.在三元助催化體系下,甲醇單程轉(zhuǎn)化率可達到74.6％,是一元單獨以A作助催化劑時的1.6倍,催化劑壽命是一元的2.48倍,比二元助催化劑的壽命更長,活性更高.該文通

3、過對實驗結(jié)果分析,對催化劑的反應(yīng)機理進行了探討,分析了催化劑失活的原因,并說明了助催化體系的催化作用.助催化劑的加入有助于保護溶液中CH<,3>O:<'->的活性,助催化劑在一定量下有最佳的助催化效果,當(dāng)加入助催化劑的量較少時,助催化作用表現(xiàn)不充分;當(dāng)助催化劑超過一定量時,實際上對反應(yīng)起抑制作用,而使反應(yīng)速率降低.通過研究各催化體系下時空收率與時間的關(guān)系,對凈化黃磷尾氣合成MF中試工藝提出了優(yōu)化建議.適宜的反應(yīng)溫度是80℃,壓力為3.8