Pt催化劑應(yīng)用于巴豆醛選擇性加氫的研究.pdf

1、α,β-不飽和醇是香料、醫(yī)藥及其他精細(xì)化工產(chǎn)品的重要原料。α,β-不飽和醛選擇性加氫是合成不飽和醇的主要方法,由于熱力學(xué)上C=C比C=O更容易加氫生成醛類,因此提高不飽和醇的選擇性一直是努力的方向。本文制備了負(fù)載型Pt催化劑應(yīng)用于氣相巴豆醛選擇性加氫反應(yīng)。通過(guò)H2-TPR(氫氣程序升溫還原)、XRD(X-射線粉末衍射分析)、FTIR(傅里葉紅外譜圖)、TEM(透射電子顯微鏡)、NH3-TPD(NH3程序升溫脫附)、Raman(拉曼光譜)

2、和CO-Chemisorption(CO化學(xué)吸附)等表征手段,研究催化劑的性質(zhì)和探討反應(yīng)機(jī)理和活性中心。研究結(jié)果如下:
　　 1、Pt／ZrO2催化劑催化巴豆醛選擇性加氫性能研究
　　 以高比表面積ZrO2為載體,采用浸漬法制備了負(fù)載型Pt催化劑,用于氣相巴豆醛加氫反應(yīng),考察了Pt的負(fù)載量和還原溫度等對(duì)巴豆醛選擇性加氫性能的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,Pt負(fù)載量為3wt.％的3Pt／ZrO2催化劑經(jīng)500℃還原后,具有較高的巴豆

3、醛選擇性加氫性能:巴豆醛轉(zhuǎn)化率為27％,巴豆醇的選擇性為55％。表征結(jié)果表明Pt／ZrO2催化劑上Lewis強(qiáng)酸中心和適宜的Pt顆粒(約為8 nm)有利于巴豆醛選擇性加氫生成巴豆醇。
　　 2、Cr物種對(duì)Pt／ZrO2催化劑巴豆醛選擇性加氫的影響
　　 摻雜Cr物種Pt／ZrO2催化劑應(yīng)用于氣相巴豆醛選擇性加氫,發(fā)現(xiàn)催化劑的活性隨著Cr含量的增加而下降,但其中目標(biāo)產(chǎn)物巴豆醇的選擇性隨著Cr含量增加而升高。Cr修飾的催化劑

4、活性下降的原因是Pt粒子變小和催化劑表面吸附有機(jī)物。Cr的添加使得催化劑Lewis酸性增加和Cr-Pt之間的電子相互轉(zhuǎn)移是巴豆醇選擇性提高的主要原因。
　　 3、Pt／CeO2和Pt／NaCl／ZrO2催化劑失活的對(duì)比研究
　　 比較Pt／CeO2和Pt／NaCl／ZrO2催化劑上氣相巴豆醛選擇性加氫,發(fā)現(xiàn)催化劑同時(shí)失活但巴豆醇選擇性變化趨勢(shì)不同。FTIR表征結(jié)果,發(fā)現(xiàn)反應(yīng)過(guò)程中聚合反應(yīng)生成的C8聚合物是兩種催化劑失活的