分子間作用力與其磁耦合性質的研究.pdf

1、分子基化合物的磁學性質研究是近三十年來材料科學領域的前沿學科之一，且主要研究重點集中于橋聯(lián)自旋載體間的磁耦合性質與其結構的關聯(lián)因素。而有關分子間的作用力因素對于整個分子化合物所顯示的宏觀磁學性質的影響卻少有問津。因此，有關該領域的研究文獻十分有限。但從目前已發(fā)表的有限的文獻可知，分子間的作用力乃是決定整個分子化合物宏觀磁學性質的重要因素之一。本論文試圖對分子間作用力與其相關聯(lián)的磁耦合性質方面的影響因素進行一些粗淺的探索?；诖?，本論文合

2、成了三個文獻未報道的新型配合物，即，以2-吡唑-1，10-鄰菲啰啉為配體一個雙核 Cu(II)配位化合物[Cu2(?2-Br)2(PP)2(OClO3)2](1)、一個單核Cu(II)配合物[Cu(PP)(ONO2)2)](2)和以2-羥基-1，10-鄰菲啰啉為配體的一個單核 Cu(II)配位化合物[Cu(PhenOH)Cl(OH)](3)，并對所合成的這三個新型配合物進行了紅外光譜表征，使用X-射線單晶衍射儀測定了其晶體結構。對配合物

3、(2)、(3)進行了變溫磁化率的測定，且對實驗數(shù)據(jù)進行了擬合處理，獲得了有關配合物間磁耦合性質的實驗數(shù)據(jù)；同時對該三配合物進行了理論計算，探索了分子間作用力所導致的各種磁耦合通道與其相互的磁耦合品質和磁耦合強度間的相關聯(lián)因素。本論文還對文獻已報道的四個配合物的分子間作用力與其磁耦合性質間的相關聯(lián)因素使用量化計算方法進行了探討，獲得了十分有意義的結果。這四個配合物為:以2-(3，5-二甲基吡唑)-1，10-鄰菲啰啉為配體的一維鏈式 Mn(

4、II)配合物[Mn(L1)(NCS)2](4)；含有2，9-二(2-甲氧基吡啶)-1，10-鄰菲啰啉為配體的單核Cu(II)配合物[Cu(L2)Br]ClO4(5)；含有2-(N，N-二乙醇基)-1，10-鄰菲啰啉的為配體的單核 Cu(II)配合物[Cu(L3)(OSO3)(H2O)]H2O(6)，含有2-(3，5-二甲基吡唑)-1，10-鄰菲啰啉和3，5-二甲基吡唑為配體的單核 Cu(II)配合物[Cu(L1)(L4)Br](ClO4

5、)(H2O)(7)。
　　本論文所獲得的分子間力所導致的磁耦合信息主要有:
　　1.分子間力的確可導致自旋載體間的磁相互作用。
　　2.所研究的體系中的Mn(II)離子和Cu(II)離子3d軌道上的成單電子均發(fā)生了向其配位原子軌道的自旋離域。
　　3.所研究的體系中均存在自旋極化和自旋離域現(xiàn)象。
　　4.McConnell I自旋極化機理并不能解釋所有分子間力所導致的磁耦合體系中的磁耦合品質。
　　本