甲苯液相氧化制取苯甲醛的研究.pdf

1、甲苯氧化是非常重要的芳烴氧化反應(yīng)，其氧化產(chǎn)物苯甲醇、苯甲醛以及苯甲酸等在日常生活中被廣泛使用。對于甲苯氧化，現(xiàn)在人們主要集中在高效催化劑的開發(fā)上，在提高甲苯轉(zhuǎn)化率和苯甲醛選擇性的基礎(chǔ)上，同時減少副產(chǎn)物對環(huán)境的影響。
　　針對傳統(tǒng)的工藝以及所研究催化劑存在的各種問題，本文制備了錳鉬雙金屬催化劑，并首次將其運(yùn)用于甲苯的催化氧化。同時還首次系統(tǒng)的考察了水對氧化過程的影響，得出了催化劑的作用機(jī)制。本文主要的研究內(nèi)容為：
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2、察了各種反應(yīng)參數(shù)對甲苯氧化的影響，通過響應(yīng)面曲面法得到了甲苯氧化的最優(yōu)條件為：反應(yīng)溫度173.3℃、反應(yīng)時間3.19h、溶劑比3.09、空氣流量1100mL/min、催化劑2g、溴化鈉2g，此時苯甲醛的最佳摩爾收率達(dá)到了21.62％。同時還對乙酸的影響、苯甲醛的引發(fā)作用以及不同制備方法對催化劑活性的影響做了初步探索。溶膠-凝膠法制備的催化劑表現(xiàn)出最好的催化性能，而且其循環(huán)使用功能也很好，在使用了5次之后，甲苯的轉(zhuǎn)化率和苯甲醛的選擇性無明

3、顯改變。
　?。ǘ┭芯苛怂畬妆窖趸挠绊?，并通過向原料中加入溴化氫和乙酸鈉解釋了水的影響機(jī)制。結(jié)果表明：在一定的水含量范圍內(nèi)，水能顯著增加甲苯的轉(zhuǎn)化率和苯甲醛的選擇性。當(dāng)初始水量為30mL時，在一定條件下反應(yīng)3h后，甲苯的轉(zhuǎn)化率由47.01%增加到60.29%，苯甲醛的選擇性在1.5h后達(dá)到最大，由44.30%上升到54.01%。水對甲苯氧化的影響可能是因?yàn)樗淖兞舜呋瘎┲醒趸€原電對的電位，從而改變催化劑的活性。