甲苯液相催化氧化動力學的研究.pdf

1、苯甲酸和苯甲醛是工業(yè)上重要的有機化工原料.苯甲酸是生產苯酚,己內酰胺和對苯二甲酸的原料,苯甲醛是生產孔雀綠、月桂酸和月桂醛的重要原料.甲苯液相空氣催化氧化生產苯甲酸和苯甲醛是對環(huán)境友好的生產工藝,具有反應條件溫和,收率高,安全性好等優(yōu)點,是目前生產苯甲酸的最主要的方法. 本文采用攪拌釜反應器,以甲苯為原料,苯甲醛為促進劑,采用不含溴的環(huán)烷酸鈷、環(huán)烷酸錳和環(huán)烷酸鎳混合物為催化劑.在反應溫度160℃,壓力0.65MPa,空氣進氣量0

2、.06m<'3/>h,攪拌500rpm,反應時間4小時的實驗條件下,選定合適配比的催化劑,改變催化劑在反應原料中的含量,考察了催化劑對甲苯的轉化率和反應選擇性的影響.確定一個最優(yōu)的催化劑含量;然后保持催化劑中金屬含量不變,改變催化劑中三種金屬之間的配比,考察催化劑對甲苯的轉化率和反應選擇性的影響.結果發(fā)現(xiàn),催化劑金屬含量為150ppm時反應最優(yōu),而在該催化劑金屬總量下,錳鎳比為3:1時,甲苯轉化率和反應的選擇性都比較高.因此確定了催化劑

3、的優(yōu)化配比為鈷含量110ppm,錳含量30ppm,鎳含量10ppm. 為了深入掌握甲苯液相催化氧化的反應機理、鏈式反應的引發(fā)及傳播過程和中間產物的自催化作用,研究甲苯液相氧化反應動力學是十分必要的.本文在確定催化劑配比的基礎上,考察攪拌轉速對甲苯氧化反應的影響,以排除氣液傳質與混合等因素的影響.然后在155、160、165、170℃等四個反應溫度下,取樣測定了不同反應時間時甲苯氧化反應物和產物的濃度變化,得到了甲苯液相催化氧化反