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文檔簡介
1、鈦硅分子篩(TS-1)與H2O2組成的低溫選擇氧化體系,在催化丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中可以獲得較好的環(huán)氧丙烷選擇性和較高的產(chǎn)率,該工藝是一個環(huán)境友好的催化反應(yīng)過程。大量研究表明,TS-1分子篩中骨架四配位鈦物種是丙烯環(huán)氧化反應(yīng)的活性中心,但非骨架鈦物種(銳鈦礦型TiO2和無定型鈦物種)的作用仍有爭議。
本論文利用經(jīng)典水熱法合成了TS-1分子篩。采用拉曼光譜(Raman)、紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis)和氨程序升溫脫附(NH3-T
2、PD)等多種表征手段對TS-1分子篩中非骨架鈦物種的分布和酸性進行了研究。將具有典型鈦物種分布的TS-1分子篩進行紫外拉曼光譜與色譜(Raman-GC)聯(lián)用的原位反應(yīng)研究,得出不同鈦物種對丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中間體和產(chǎn)物的影響。并針對非骨架無定型鈦物種的改性進行了深入研究,得到以下結(jié)論:
骨架鈦含量的變化是影響活性中間體變化的主要原因,非骨架無定型鈦物種由于具有較強的酸性對丙烯環(huán)氧化反應(yīng)不利,銳鈦礦型TiO2在丙烯環(huán)氧化反應(yīng)中既沒有
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