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文檔簡介
1、本論文的研究工作包括兩個部分:(1)氟里昂替代物光化學(xué)性質(zhì)的理論和實驗研究,(2)預(yù)混汽油火焰的真空紫外光電離研究。 第一部分:氟里昂替代物光化學(xué)性質(zhì)的理論和實驗研究 第一章:介紹了利用光化學(xué)方法對原子、分子的研究,著重討論了同步輻射真空紫外光在原子分子上的應(yīng)用;詳細討論了光與物質(zhì)相互作用的一些基本概念,包括絕熱電離能和垂直電離能,超激發(fā)態(tài),光電離截面,里德堡態(tài)和離解和預(yù)離解的定義及相關(guān)的背景知識。介紹了研究光與物質(zhì)相互
2、作用時常用的實驗方法如光電離質(zhì)譜,熒光光譜,吸收光譜,光電子能譜和光電子-光離子符合譜等技術(shù)。最后討論了分子光電離和光離解過程常用的理論計算方法。 第二章:主要介紹了原子分子光電離研究所用的實驗裝置。首先介紹了同步輻射光源的優(yōu)點和特點,國家同步輻射實驗室(NSRL)儲存環(huán)和U10A光束線的結(jié)構(gòu)性能和相關(guān)參數(shù)。介紹了燃燒與火焰實驗站的工作原理,詳細討論了分子束的形成機理和質(zhì)譜的工作原理及真空紫外(VUV)同步輻射光吸收裝置的結(jié)構(gòu)和
3、原理。 第三章:第一節(jié)介紹了研究氟里昂替代物的研究現(xiàn)狀和和意義。 第二節(jié)介紹了研究氟里昂替代物的實驗方法及理論計算方法。第三節(jié)和第四節(jié)分別詳細介紹了利用同步輻射單光子電離技術(shù)、光吸收技術(shù)、超聲分子束技術(shù)和量子化學(xué)計算研究氟里昂替代物分子HCFCs(HCFC-22,HCFC-141b,HCFC-142b)和HFCs(HFC-134a,HFC-125,HFC-152a)的光電離和光離解過程。測量了母體分子的電離能和碎片離子的
4、出現(xiàn)勢,對于母體分子不穩(wěn)定的分子如HCFC-141b,HCFC-142b和HFC-125等物質(zhì),利用真空紫外光吸收技術(shù)得到了它們的絕熱電離能。根據(jù)實驗測量的結(jié)果得到了氟里昂替代物分子吸收真空紫外光子后可能的離解通道并計算了每一通道的離解能。并利用GAUSSIAN軟件采用G2或G3方法計算了母體分子、離子和碎片分子和離子的能量、對稱性和電子態(tài)。 第二部分:預(yù)混汽油火焰的真空紫外光電離研究 第一章:介紹了燃燒研究的歷史,指出
5、開展燃燒(包括汽油燃燒)研究的必要性。詳細討論了燃燒診斷的方法,即光譜診斷和取樣分析法這兩種方法的原理和各自的優(yōu)缺點。最后簡要介紹了燃燒研究的一些基本概念,如平面預(yù)混火焰、燃燒當(dāng)量和摩爾分數(shù)等。 第二章:第一節(jié)詳細介紹了中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)國家同步輻射實驗室燃燒與火焰實驗站的結(jié)構(gòu)和工作原理。 第二節(jié)主要討論了在飛行時間質(zhì)譜儀的離子光學(xué)系統(tǒng)所做的改進。在飛行時間質(zhì)譜儀的引出區(qū)加上一個小偏轉(zhuǎn)電壓,這個電壓能有效地防止光電離過程中
6、產(chǎn)生的離子泄漏進加速區(qū)。改進后的質(zhì)譜儀,其靈敏度、信噪比、取樣效率和質(zhì)譜的分辨率得到了極大的提高,同時消除了光電子帶來的二次電離的影響并減低了本底噪音,為碳氫化合物的燃燒研究創(chuàng)造了條件。第三章:使用同步輻射單光子電離技術(shù)和分子束取樣技術(shù),研究了低壓貧燃預(yù)混汽油/氧氣/氬氣火焰。通過測量火焰中每一物種的質(zhì)譜和光電效率(PIE)曲線,鑒定出了80多種燃燒中間產(chǎn)物,包括自由基、含氧化合物和芳香族化合物等。其中一些燃燒中間產(chǎn)物是首次在汽油火焰中
7、被鑒定出來的。這些燃燒產(chǎn)物的鑒定將有助于更好地了解內(nèi)燃機中汽油的燃燒機理。通過選擇合適的光子能量以保證近閾值電離,測量了每一種產(chǎn)物隨空間位置變化的曲線,從而推導(dǎo)出了絕大部分燃燒產(chǎn)物的摩爾分數(shù),詳細討論了主要燃燒中間產(chǎn)物的形成機理。 第四章:研究了低壓富燃預(yù)混汽油/氧氣/氬氣火焰。通過測量火焰中每一物種的質(zhì)譜和PIE曲線,鑒定出了90多種燃燒中間產(chǎn)物,包括自由基、含氧化合物和芳香族化合物等。其中一些燃燒中間產(chǎn)物是首次在汽油火焰中被
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