表面動力學和金屬量子阱系統(tǒng)的第一性原理研究.pdf

1、如何在原子層次上控制薄膜的生長和量子點的形成，無疑是當今凝聚態(tài)物理學的熱點課題之一。而原子的表面擴散是許多表面相關(guān)的動力學過程的基礎。為此，在本文的前半部分，我們通過第一性原理總能計算系統(tǒng)的研究了半導體(硅、鍺)表面同質(zhì)和異質(zhì)外延生長過程中原子的表面擴散性質(zhì)。在此基礎上提出了一些理論模型，很好的解釋了模擬所得到的結(jié)果，為相關(guān)的實際應用提供了一定的理論基礎。 隨著表面生長技術(shù)和實驗觀測手段的提高，在各種襯底上生長的金屬超薄膜可以構(gòu)

2、建一個接近于量子力學教科書中描述的一維方勢阱體系。這種兩維體系(薄膜的厚度和電子的費米波長相比擬)的電子結(jié)構(gòu)、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、磁性和超導等物理特性都表現(xiàn)出與體材料完全不同的特征。在本文的后半部分，我們用第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算方法對金屬超薄膜中量子阱態(tài)的演變及其形成機制進行了研究，并在此基礎上預言了可以通過量子尺寸效應對化學催化進行調(diào)控。 在本文的第一、二章中分別簡要的回顧了這兩個研究領(lǐng)域的背景：第三章介紹了本文所涉及的理論和方法，包

3、括密度泛函理論、局域密度近似和贗勢平面波方法以及求能量極小的優(yōu)化方法和尋找反應路徑的方法。 第四章通過第一性原理計算方法，研究了Si、Ge(0叫)面同質(zhì)和異質(zhì)外延生長過程中表面原子(adatom)的吸附和擴散性質(zhì)，以及均勻外應變對表面原子吸附和擴散的影響。結(jié)果表明：Si原子在Si(∞1)和Ge(∞1)的吸附能和擴散勢壘都比Ge原子的大，這和吸附原子與表面所成健的強度對應，即Si-Si鍵最強，Si-Ge鍵次之，而Ge-Ge鍵最弱；

4、在一定應變范圍內(nèi)，吸附能和擴散激活能都線性的依賴于外加應變，其斜率與表面原子在吸附位置和鞍點位置所引起的無外應變時的本征表面應力有關(guān)。這種外應變影響表面吸附和擴散的方式對所有表面都適合，和材料本身無關(guān)。根據(jù)這個定量的關(guān)系，人們可以從無外應變的表面的應力張量，預測外應變?nèi)绾胃淖儽砻娴奈胶蛿U散性質(zhì)，從而為控制外應變改變表面外延生長和化學催化性質(zhì)提供理論參考。 第五章通過表面擴散勢壘的第一性原理計算，研究了SiGe合金薄膜和島生長過

5、程中各成分原子的表面擴散遷移率的差異對薄膜形貌和成分不穩(wěn)定性的影響。我們發(fā)現(xiàn)，在從300K到900K的溫度范圍，Geadatom在處于壓應變的Ge(100)面上的遷移率是Siadatom在同一表面上的遷移率的102—103倍；而在張應變的表面上，Si和Ge的遷移率是可比的。這就會導致壓應變SiGe薄膜的生長和張應變薄膜的生長不一樣；我們還發(fā)現(xiàn)在應變島側(cè)面上Si和Ge的遷移率比遠大于在Si(∞1)面Ge浸潤層上的遷移率比。這些計算結(jié)果可用

6、來解釋在不同生長階段合金薄膜形貌和成分的不穩(wěn)定性。 第六章通過第一性原理電子結(jié)構(gòu)計算，研究了Ag／Au(u1)量子阱系統(tǒng)中量子阱態(tài)隨著薄膜厚度的演變。我們發(fā)現(xiàn)在Ag(¨1)超薄膜中，由于量子受限效應，沿[1n]方向的能隙大于Au襯底中[u1]方向的能隙，所以當Ag薄膜生長在Au(¨1)襯底上時，只有在Ag薄膜達到10ML的厚度時，才會有第一個量子阱態(tài)的形成，而第二個量子阱態(tài)在至少19ML時才能形成。同時我們還發(fā)現(xiàn)，在(Au+Ag