耦合法制備γ-丁內(nèi)酯和2-甲基呋喃的研究.pdf

1、　　單獨(dú)的1,4-丁二醇脫氫制γ-丁內(nèi)酯反應(yīng)和糠醛加氫制2-甲基呋喃反應(yīng)具有一些缺點(diǎn),如：因單獨(dú)過(guò)程的強(qiáng)吸、放熱,易導(dǎo)致局部反應(yīng)溫度過(guò)冷或過(guò)熱,降低目的產(chǎn)物選擇性、低的能量和氫的利用率等。針對(duì)兩反應(yīng)的上述缺點(diǎn),朱玉雷開(kāi)發(fā)了常壓脫氫加氫耦合一體化制γ-丁內(nèi)酯和2-甲基呋喃的新工藝,在耦合過(guò)程中,糠醛加氫反應(yīng)釋放出來(lái)的熱可以被1,4-丁二醇脫氫反應(yīng)所用,而1,4-丁二醇脫出的氫可以被糠醛加氫所用。脫氫加氫耦合一體化體現(xiàn)了一個(gè)高效節(jié)能的過(guò)程,

2、但目前仍然缺乏對(duì)這一過(guò)程的全面和深入的認(rèn)識(shí),因此對(duì)其進(jìn)行詳細(xì)地研究非常必要,本文從反應(yīng)和催化劑兩方面著手,對(duì)脫氫加氫耦合一體化制γ-丁內(nèi)酯和2-甲基呋喃作了進(jìn)一步的研究,以期能為其工業(yè)化提供一些基礎(chǔ)參數(shù)。主要研究結(jié)果如下：
　　1.利用應(yīng)用廣泛的Cu-Cr體系催化劑對(duì)1,4-丁二醇和糠醛單獨(dú)脫氫加氫反應(yīng)分別進(jìn)行了詳細(xì)地研究,得到了這兩個(gè)反應(yīng)的最佳操作條件,XRD和TG-DTG表征發(fā)現(xiàn),Cu~0為催化劑的活性中心,Cr的存在促進(jìn)了C

3、u的高度分散,助劑Ca和Ba的加入,降低了催化劑的還原溫度,提高了目的產(chǎn)物的選擇性,整體上提高了催化劑的性能。
　　2.采用脫氫和加氫效果皆好的Cu-Cr-Ca-Ba催化劑對(duì)耦合反應(yīng)進(jìn)行了詳細(xì)地研究。得到了耦合反應(yīng)最佳的操作條件。
　　3.采用不同鋁源制備了一系列Cu-Zn-Al催化劑,考察了各自的耦合反應(yīng)性能,結(jié)果表明：采用氧化鋁溶膠作為Al源的催化劑,反應(yīng)性能較好。考察了焙燒溫度對(duì)此催化劑耦合反應(yīng)性能的影響,結(jié)果表明：3