適用于實際應用的新型表面增強拉曼散射活性材料的設計和研究.pdf

1、表面增強拉曼散射光譜（SERS）可以超高靈敏的獲得分子指紋信息，自發(fā)現(xiàn)以來發(fā)展迅速，已經(jīng)廣泛的應用于物理、化學、生物、材料和醫(yī)學等領域。SERS增強的機理從物理本質上決定了高增強的SERS納米結構其增強效應難以保證一致，而且要求待測分子要足夠靠近SERS活性表面(通常＜2nm)，所以導致SERS技術在面向實際應用時存在的三大瓶頸問題:實際應用中SERS的重現(xiàn)性低，難以實現(xiàn)普適、可靠的定量檢測;在實際復雜體系應用中，常用的SERS活性基底

2、并沒有很好的分子選擇性;目前單顆粒SERS增強材料的的靈敏度還較低，難以實現(xiàn)高靈敏的檢測。這三大瓶頸問題相互影響，難以通過一種材料或方法全面解決，因此需要從基本原理重新審視這些關鍵科學問題，針對性的尋找解決的方案。因此需要設計和制備新型SERS活性材料，一方面新型材料帶來的新的SERS的原理將帶領人們突破現(xiàn)有的理論認識，從而可以豐富SERS的材料種類;另一方面根據(jù)這些新的認識，將更巧妙的設計復雜的納米材料來解決現(xiàn)有的瓶頸問題，從而將SE

3、RS推向下一個研究熱潮。
　　本論文針對SERS在實際應用中的主要問題，理性的設計了新型的SERS活性材料、深入的認識分子吸附以及誘導粒子的規(guī)律來分別來解決SERS重現(xiàn)性差、選擇性差和實際靈敏度低的問題。本論文工作的創(chuàng)新點和主要成果如下:
　　1.設計和制備了適用于SERS定量檢測的核-分子-殼(CMS)納米材料，并表征了其內部結構和光學性質。這樣的結構設計作為SERS內標不僅可以保證內標分子處于穩(wěn)定的物理化學環(huán)境，不受外界

4、影響，還能避免內標分子與待測分子對表面位點競爭吸附的問題。因此成功的實現(xiàn)了普適、有效的SERS定量檢測。
　　2.系統(tǒng)的研究了不同種類和濃度的分子在表面吸附行為以及對納米粒子團聚狀態(tài)的影響。并根據(jù)這些結果發(fā)現(xiàn)樣品稀釋過程中弱吸附分子的相對表面覆蓋度會提高，并且納米粒子的團聚狀態(tài)也會有相應的變化。因此設計了稀釋樣品濃度的方法來實現(xiàn)在有強吸附分子干擾的條件下弱吸附分子簡單、有效的SERS選擇性直接檢測。
　　3.設計和制備了小尺