負(fù)載型非晶態(tài)釕硼合金的催化性能研究.pdf

1、采用化學(xué)還原沉積法制備了負(fù)載型非晶態(tài)RuB合金。以苯脈沖加氫為探針反應(yīng)，考察了制備條件、預(yù)還原過程、不同載體(海泡石、硅藻土、膨潤土、二氧化鈦、白炭黑、活性氧化鋁、碳納米管)對非晶態(tài)RuB合金催化活性的影響。應(yīng)用XRD、XPS、IR、ICP、SEM、TEM、BET、TG/DTA、TPR、TPD、CO化學(xué)吸附等方法對各負(fù)載型非晶態(tài)RuB合金樣品進(jìn)行了表征，并以CS2為模型毒物，研究了它們的抗硫性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，制備條件和預(yù)還原過程對非晶

2、態(tài)RuB合金的催化活性有一定的影響，確定了對苯加氫反應(yīng)有利的、較為適合的制備條件為：用乙醇作溶劑配制0.001mol/L的RuCl3水合溶液，與0.04mol/L的KBH4溶液進(jìn)行氧化還原反應(yīng)，控制BH4-與Ru3+的摩爾比為40，反應(yīng)可在室溫下進(jìn)行。不同載體負(fù)載的非晶態(tài)RuB合金有不同的體相組成，在保持較高催化加氫活性的條件下，Ru的理論負(fù)載量分別占不同載體重量的0.05％～0.5％?！　』瘜W(xué)還原沉積法制備的RuB合金具有非晶態(tài)結(jié)構(gòu)

3、，載體的引入不會改變其非晶態(tài)結(jié)構(gòu)，在各載體上非晶態(tài)RuB合金顆粒均為納米級微粒。與相對應(yīng)的晶態(tài)催化劑相比，非晶態(tài)RuB合金具有優(yōu)良的催化活性和抗硫性能。高溫晶化后，由于非晶結(jié)構(gòu)的破壞和顆粒的聚集，使催化活性大幅下降。不同載體對非晶態(tài)合金的催化性能影響很大，酸改性后的海泡石、TiO2是非晶態(tài)RuB合金催化氣相苯加氫生成環(huán)己烷反應(yīng)的優(yōu)良載體。各負(fù)載型非晶態(tài)RuB合金催化劑對于苯加氫反應(yīng)的催化活性均隨溫度升高而增大，達(dá)到極大值后，繼續(xù)升溫，活

4、性下降。不同載體負(fù)載的非晶態(tài)RuB合金的催化活性極大值所對應(yīng)的反應(yīng)溫度不同。　　負(fù)載型非晶態(tài)RuB合金上有兩個(gè)以上的氫吸附中心，載體的種類不同改變了吸附中心的種類，并且也改變了氫吸附的強(qiáng)度，從而顯示了它們不同的催化加氫活性。載體有利于非晶態(tài)RuB合金抗硫性能的改善。通過不同載體的引入，均改善了非晶態(tài)合金的熱穩(wěn)定性，提高了非晶態(tài)向晶態(tài)轉(zhuǎn)化的勢能壘，增大了晶化的難度，從而提高了非晶態(tài)RuB合金的晶化溫度。負(fù)載在碳納米管上的非晶態(tài)RuB合金