負(fù)載型雜多酸鹽的制備、表征及其催化性能研究.pdf

1、以氨鹽或季胺鹽為相應(yīng)抗衡正離子，Keggin和Dawson結(jié)構(gòu)雜多酸為活性組分，利用溶膠-凝膠法并采用程序升溫技術(shù)，制備了SiO<,2>，TiO<,2>載體負(fù)載的具有苯酚羥化活性的兩類負(fù)載雜多酸鹽催化材料。利用紅外光譜手段對(duì)上述新材料進(jìn)行測(cè)定和結(jié)構(gòu)表征，結(jié)果表明，形成雜化孔材料后，母體多金屬氧酸鹽的基本結(jié)構(gòu)仍然保留，而且與載體材料網(wǎng)絡(luò)之間存在強(qiáng)的化學(xué)作用，其結(jié)果導(dǎo)致多金屬氧酸鹽分子被牢固地包裹在載體里面。利用掃描電子顯微鏡、X射線粉末衍

2、射和BET氮?dú)馕降葘?duì)上述材料的表面形貌和物理性質(zhì)進(jìn)行了表征和分析，結(jié)果表明，所制備的催化劑復(fù)合材料的微孔孔徑屬納米級(jí)別，雜多酸H<,3>PW<,12>O<,40>在SiO<,2>固體中中處于無(wú)定形態(tài)是一種非晶態(tài)復(fù)合物，而采用程序升溫技術(shù)制備的TiO<,2>負(fù)載雜多酸鹽催化劑材料則為銳鈦礦型晶態(tài)結(jié)構(gòu)。 研究了溶膠一凝膠法制備TiO<,2>溶膠的膠凝過(guò)程，分析了各種制備條件對(duì)凝膠形成時(shí)間的影響，得出適宜的凝膠制備條件和改進(jìn)的制備方

3、法。 以苯酚羥化為探針?lè)磻?yīng)研究負(fù)載雜多酸鹽的催化性質(zhì)，并對(duì)苯酚羥化實(shí)驗(yàn)條件進(jìn)行優(yōu)化，得出較佳反應(yīng)條件。對(duì)所制備不同載體負(fù)載雜多酸鹽的催化活性進(jìn)行比較。結(jié)果表明，同二氧化硅相比，二氧化鈦為載體能制備出具有更高催化活性的雜多酸催化劑，SiO<,2>為載體所制備的不同種類雜多酸/鹽催化劑作用生成不同的苯酚羥化產(chǎn)物，P-Mo系列催化劑的主要產(chǎn)物為對(duì)苯二酚，P-W和Si-W系列催化劑的主要反應(yīng)產(chǎn)物為鄰苯二酚，TiO<,2>負(fù)載雜多酸/鹽催