氣固相催化法合成甲基二氯化膦.pdf

1、本論文研究了以鈣鈦礦型復合氧化物、六鋁酸鹽和個別負載型金屬催化劑為催化劑，以甲烷和三氯化磷為原料，通過氣固相催化法合成甲基二氯化膦的新工藝，重點考察了幾種類型催化劑的催化性能以及影響催化劑催化性能的因素，并確定了催化劑使用的最佳條件。 考察了多種鈣鈦礦型復合氧化物的催化性能。篩選出了催化效果相對較好的La0.9K0.ICoO3和La0.7K0.3CoO3催化劑并對其做了進一步的研究。主要研究了反應條件對催化劑催化效果的影響、催化

2、劑穩(wěn)定性以及催化劑中鑭、鉀、鈷三種金屬元素組成比例對催化性能的影響等問題。結果表明，鑭鉀鈷金屬系列催化劑中的La0，9K0.1CoO3和La0.7K0.3CoO3具有相對較好的催化活性，而且其耐高溫性、耐腐蝕性能均較好。實驗通過對催化劑催化活性影響因素的考察，確定了兩種催化劑使用的最佳條件。催化劑La0.9K0.ICoO3催化的最佳條件：反應物配比CH4：PCI3=5：l(摩爾比)，催化劑目數(shù)為(40~60)目，催化溫度300℃；催化劑

3、La0.7K0.3CoO3催化的最佳條件：反應物配比CH4：PCI3=5：l(摩爾比)，催化劑目數(shù)(40~60)目，催化溫度300℃。實驗通過測定La1-XKXCoO3(x=0.1，0.3和0.5)時催化劑的催化活性，討論了鑭、鉀、鈷三種金屬元素組成比例對催化性能的影響。La-1xKxCoO3系列催化劑中，三種金屬元素組成比例不同，其催化性能也不同。以La0.7K0.3CoO3的催化效果最好，而La0.5K0.5CoO3的催化效果最差。

4、 研究了六鋁酸鹽型催化劑LaMnAl11Ol9-a的催化性能?？疾炝瞬煌簾郎囟戎苽涞拇呋瘎Ψ磻拇呋ЧY果表明焙燒溫度為1200℃時，催化劑的催化效果較好。實驗通過測定不同條件下反應轉化率隨溫度變化的情況，確定了LaMnAl11O19-a使用的最佳條件：反應物配比CH4：PCI3=lO：l(摩爾比)，催化劑目數(shù)為(40~60)目，催化溫度300℃。實驗結果表明，催化劑LaMnAI11O19-a對反應具有一定的催化活性，穩(wěn)

5、定性較好，具有很強的耐高溫性和耐腐蝕性。 研究了Mo/ZSM-5催化劑的催化性能。Mo/ZSM-5并未對反應表現(xiàn)出很好的催化效果，反應轉化率整體較低，而且催化劑Mo/ZSM-5的耐高溫性，耐腐蝕性也較差。雖然貴金屬催化劑中鈀的催化活性最高，非貴金屬催化劑中Ni對甲烷催化具有最高的催化活性，然而對負載型貴金屬催化劑1％Pd/AC和負載型非貴金屬催化劑lO％Ni/A12O3的催化活性測試結果表明，兩種催化劑對反應均未表現(xiàn)出明顯的催化