ZSM-5分子篩上N-,2-O直接催化分解研究.pdf

1、基于ZSM-5分子篩催化材料，采用液相離子交換法制備了一系列用于N<,2>O直接催化分解的金屬改性ZSM-5分子篩催化劑，以實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)、NH<,3>-TPD、吡啶吸附和FT-IR等表征技術(shù)相結(jié)合的方式，系統(tǒng)開(kāi)展了分子篩構(gòu)型、改性金屬類(lèi)別和工藝條件等對(duì)N<,2>O直接催化分解的影響研究，并探討了分子篩上N<,2>O直接催化分解的機(jī)理。 對(duì)分子篩構(gòu)型和改性金屬類(lèi)別的實(shí)驗(yàn)考察結(jié)果表明： (1)Fe-ZSM-5分子篩催化分解NzO的活性隨

2、著鐵離子含量的增加而提高，并隨著分子篩Si/Al比的增加而降低；(2)Fe-ZSM-5分子篩的催化活性?xún)?yōu)于Fe-MCM-22分子篩；(3)金屬Cu離子改性的Cu-ZSM-5分子篩活性遠(yuǎn)低于Fe-ZSM-5分子篩； (4)對(duì)于雙金屬改性分子篩，Ce離子的引入對(duì)Fe-ZSM-5的活性基本上沒(méi)有影響；而La-Fe-ZSM-5和Pd-Fe-ZSM-5有著比Fe-ZSM-5更好的活性。 對(duì)于Fe-ZSM-5分子篩，綜合NH<,3>-TPD

3、、吡啶吸附和FT-IR等表征結(jié)果可見(jiàn)，F(xiàn)e離子主要以取代H-ZSM-5分子篩表面Bronsted酸中心的質(zhì)子H形成價(jià)鍵補(bǔ)償陽(yáng)離子的形式負(fù)載到分子篩表面；且負(fù)載到H-ZSM-5分子篩Brionsted酸性位上的Fe離子是N<,2>O催化分解的活性組分。 以Fe-ZSM-5分子篩為基礎(chǔ)，采用單因素實(shí)驗(yàn)法考察了雜質(zhì)氣體(如NO、O<,2>和H<,2>O蒸汽等)對(duì)N<,2>O直接催化分解分子篩活性的影響。 結(jié)果表明：(1)微量N

4、O的存在可顯著提高Fe-ZSM-5分子篩的催化活性；(2)微量O<,2>的存在對(duì)Fe-ZSM-5分子篩的催化活性基本沒(méi)有影響；(3)微量H<,2>O蒸汽的存在將造成Fe-ZSM-5分子篩的快速失活。究其原因可能是H<,2>O分子占據(jù)了分子篩表面的活性位引起的，而這種失活可通過(guò)He氣氛或N<,2>O氣氛下的再生處理而使分子篩催化劑的活性得以完全恢復(fù)。原位漫反射紅外光譜法對(duì)NO和N<,2>O在Fe-ZSM-5分子篩上的吸附行為研究結(jié)果表明：