FeZSM-5改性及其催化分解N-,2-O的研究.pdf

1、一氧化二氮(N2O,全球變暖潛能值,GWP≈310)是排在二氧化碳、甲烷之后的第三大溫室氣體,同時(shí)它還是一種臭氧破壞物質(zhì)(臭氧消耗潛能值,ODP≈0.017)。政府間氣候變化專門委員會(huì)(IPCC)報(bào)告顯示,工業(yè)革命前,全球大氣中N2O濃度基本不變,其濃度維持在270 ppb左右；而在2005年大氣層中N2O濃度達(dá)到319 ppb,并且其濃度每年以0.2-0.3％平均速度增加。這主要來源于諸如電廠和化工生產(chǎn)的人為排放。隨著人們環(huán)保意識(shí)的不

2、斷增強(qiáng),人們?cè)絹碓街匾暱刂芅2O向大氣中排放,將其列為《京都議定書》限定排放的主要對(duì)象。研究開發(fā)N2O消除技術(shù)具有重要的理論和實(shí)際意義。
　　 目前N2O消除技術(shù)主要有熱分解、選擇性催化還原和直接催化分解三種方式,其中將N2O直接催化分解成氧氣和氮?dú)獗徽J(rèn)為是一種有效而經(jīng)濟(jì)的方式。本文以FeZSM-5為催化劑開展N2O直接催化分解研究。對(duì)比研究多種方法制備FeZSM-5的催化活性；對(duì)同晶取代法制備FeZSM-5進(jìn)行改性,結(jié)合XRD

3、、SEM、N2吸附等溫線、UV-vis吸收等手段對(duì)催化劑進(jìn)行詳細(xì)表征。具體研究?jī)?nèi)容如下:
　　 1.采用液態(tài)離子交換法和固態(tài)離子交換法制備FeZSM-5,并與同晶取代法制備的FeZSM-5進(jìn)行對(duì)比。發(fā)現(xiàn)在相同晶粒大小情況下,經(jīng)水蒸氣處理后同晶取代法制備的FeZSM-5的催化活性最高。考察了鹽酸交換和硝酸銨交換對(duì)催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)催化活性沒有明顯差別,但經(jīng)過水蒸氣處理后,同晶取代法制備的FeZSM-5的活性明顯增加,而且不同交換

4、方式會(huì)引起非骨架上Fe物種的存在形態(tài)的差異。
　　 2.對(duì)同晶取代法制備的FeZSM-5進(jìn)行水蒸氣處理改性,研究表明,當(dāng)水蒸氣分壓為30 kPa、處理溫度為873 K、處理時(shí)間為5 h時(shí),處理后的FeZSM-5有較好的催化活性?？疾炝舜呋瘎〧e/Si比對(duì)催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)隨著Fe/Si的升高,催化活性也有所增加。通過研究不同晶粒大小的FeZSM-5上的N2O催化分解行為,發(fā)現(xiàn)N2O完全催化分解的溫度隨著晶粒尺寸的增加而升高。并