鈣鈦礦氧化物薄膜的電學及光學非線性特性研究.pdf

1、鈣鈦礦氧化物材料由于其晶格結構的復雜性，在電學、光學、磁學和熱學等方面具有豐富的物理特性，通過其薄膜材料的制備，有望應用在下一代的多功能電子器件中。本論文工作采用脈沖激光沉積的方法在Nb:SrTiO3（100）和MgO（100）基底上生長了CaCu3Ti4O12、Au：CaCu3Ti4O12和Au：Ba0.6Sr0.4TiO3等單層薄膜材料，制備了Pt/CaCu3Ti4O12/ITO/MgO、In/CaCu3Ti4O12/ITO/MgO

2、和ITO/CaCu3Ti4O12/ITO/MgO等多層薄膜結構，研究了鈣鈦礦氧化物薄膜的制備及電學、光學非線性等性質，重點分析了CaCu3Ti4O12的熱釋電及I-V增強特性。
　　 主要研究內容和成果如下：
　　 1、利用脈沖激光沉積技術，在MgO（100）基片上制備了Au納米顆粒摻雜的CaCu3Ti4O12薄膜，通過測量純CaCu3Ti4O12和Au：CaCu3Ti4O12薄膜的I-V 關系，發(fā)現摻Au 納米顆粒后，

3、薄膜的I-V 非線性系數得到了較大提高。根據能帶理論和擬合分析，用雙肖特基結模型合理解釋了Au：CaCu3Ti4O12薄膜中的增強I-V 非線性線性特性，證實了CaCu3Ti4O12 材料中確實存在邊界效應。這種基于激光脈沖沉積技術摻雜金屬納米顆粒的方法為增強薄膜材料的I-V 非線性提供了一種新的途徑，對集成電路中電阻開關器件的制作具有重要意義。
　　 2、在Nb:SrTiO3（100）基底上生長了多晶CaCu3Ti4O12薄膜

4、，經高強度電壓極化后，形成垂直于薄膜表面的極化分量；在295 K到340 K的溫度范圍內，對于厚度為700 nm的CaCu3Ti4O12薄膜，測得其熱釋電系數為721.35×10/C cm K，比目前已報道的絕大多數材料提高了數倍至一個數量級以上。同時發(fā)現在300～700 nm 范圍內，熱釋電系數隨薄膜厚度增加而變大，并用鈦氧八面體畸變機制解釋了CaCu3Ti4O12熱釋電效應的來源。而對于未極化的樣品，則觀測不到明顯的熱釋電現象，這表

5、明CaCu3Ti4O12薄膜內部的電偶極矩在未經極化時處于長程無序狀態(tài)，而經強電場極化后，形成有序的電偶極矩，并能夠在一定溫度范圍內長期穩(wěn)定保持。本實驗結果有力地支持了CaCu3Ti4O12具有鐵電弛豫特性的觀點。
　　 3、以CaCu3Ti4O12熱釋電薄膜作為響應元，自制了CaCu3Ti4O12薄膜熱釋電探測器，在不同偏壓狀態(tài)下，對熱釋電信號進行了測試與分析。實驗發(fā)現，外加偏壓不僅能夠降低熱釋電信號的半高寬，而且不同方向的偏

6、壓能夠抑制或增強熱釋電信號，并基于熱釋電原理進行了解釋。
　　 4、制備了不同摻金濃度的Au:Ba0.6Sr0.4TiO3多晶薄膜。通過線性吸收譜測量發(fā)現，摻Au 納米團簇后，出現Surface Plasmon Resonance吸收峰，并且隨摻金濃度增加而出現紅移。用Z 掃描的方法測量了不同摻金濃度的Au:Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜在波長532 nm、脈寬10 ns 激光條件下的三階非線性系數，所測得的最大三階非線性系數

7、虛部與實部分別為-1.93×10-6 esu和1.13×10-5 esu，比目前已報道的其他金屬納米復合薄膜材料高1-2個數量級。同時基于復合薄膜的三階非線性系數理論計算公式，分析了摻金濃度和復合薄膜的(3)χ之間的關系。
　　 本論文的創(chuàng)新點主要包括：
　　 1.發(fā)現了Au納米團簇摻雜的CCTO復合薄膜材料的增強I-V非線性效應，并用DSB模型分析了這種復合材料的導電特性，這一結果不僅證實了CCTO中的邊界效應，而且為

8、提高鈣鈦礦氧化物薄膜材料的I-V 非線性提供了一種新方法。
　　 2.報道了在SNTO基片上制備的CCTO多晶薄膜的熱釋電特性，用動態(tài)法測得其熱釋電系數可達7 2 1.35 10/C cm K ?×，比目前所報道的大多數熱釋電材料提高了數倍至一個數量級，并且該實驗結果有力地支持了CCTO具有鐵電弛豫特性的觀點3.用Z 掃描的方法測量了Au：BST薄膜的三階非線性系數，其值可達5 10 esu ?量級，比目前所報道的大多數復合材料