鈣鈦礦氧化物薄膜的電學(xué)及光學(xué)非線性特性研究.pdf

1、鈣鈦礦氧化物材料由于其晶格結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，在電學(xué)、光學(xué)、磁學(xué)和熱學(xué)等方面具有豐富的物理特性，通過(guò)其薄膜材料的制備，有望應(yīng)用在下一代的多功能電子器件中。本論文工作采用脈沖激光沉積的方法在Nb:SrTiO3（100）和MgO（100）基底上生長(zhǎng)了CaCu3Ti4O12、Au：CaCu3Ti4O12和Au：Ba0.6Sr0.4TiO3等單層薄膜材料，制備了Pt/CaCu3Ti4O12/ITO/MgO、In/CaCu3Ti4O12/ITO/MgO

2、和ITO/CaCu3Ti4O12/ITO/MgO等多層薄膜結(jié)構(gòu)，研究了鈣鈦礦氧化物薄膜的制備及電學(xué)、光學(xué)非線性等性質(zhì)，重點(diǎn)分析了CaCu3Ti4O12的熱釋電及I-V增強(qiáng)特性。
　　 主要研究?jī)?nèi)容和成果如下：
　　 1、利用脈沖激光沉積技術(shù)，在MgO（100）基片上制備了Au納米顆粒摻雜的CaCu3Ti4O12薄膜，通過(guò)測(cè)量純CaCu3Ti4O12和Au：CaCu3Ti4O12薄膜的I-V 關(guān)系，發(fā)現(xiàn)摻Au 納米顆粒后，

3、薄膜的I-V 非線性系數(shù)得到了較大提高。根據(jù)能帶理論和擬合分析，用雙肖特基結(jié)模型合理解釋了Au：CaCu3Ti4O12薄膜中的增強(qiáng)I-V 非線性線性特性，證實(shí)了CaCu3Ti4O12 材料中確實(shí)存在邊界效應(yīng)。這種基于激光脈沖沉積技術(shù)摻雜金屬納米顆粒的方法為增強(qiáng)薄膜材料的I-V 非線性提供了一種新的途徑，對(duì)集成電路中電阻開關(guān)器件的制作具有重要意義。
　　 2、在Nb:SrTiO3（100）基底上生長(zhǎng)了多晶CaCu3Ti4O12薄膜

4、，經(jīng)高強(qiáng)度電壓極化后，形成垂直于薄膜表面的極化分量；在295 K到340 K的溫度范圍內(nèi)，對(duì)于厚度為700 nm的CaCu3Ti4O12薄膜，測(cè)得其熱釋電系數(shù)為721.35×10/C cm K，比目前已報(bào)道的絕大多數(shù)材料提高了數(shù)倍至一個(gè)數(shù)量級(jí)以上。同時(shí)發(fā)現(xiàn)在300～700 nm 范圍內(nèi)，熱釋電系數(shù)隨薄膜厚度增加而變大，并用鈦氧八面體畸變機(jī)制解釋了CaCu3Ti4O12熱釋電效應(yīng)的來(lái)源。而對(duì)于未極化的樣品，則觀測(cè)不到明顯的熱釋電現(xiàn)象，這表

5、明CaCu3Ti4O12薄膜內(nèi)部的電偶極矩在未經(jīng)極化時(shí)處于長(zhǎng)程無(wú)序狀態(tài)，而經(jīng)強(qiáng)電場(chǎng)極化后，形成有序的電偶極矩，并能夠在一定溫度范圍內(nèi)長(zhǎng)期穩(wěn)定保持。本實(shí)驗(yàn)結(jié)果有力地支持了CaCu3Ti4O12具有鐵電弛豫特性的觀點(diǎn)。
　　 3、以CaCu3Ti4O12熱釋電薄膜作為響應(yīng)元，自制了CaCu3Ti4O12薄膜熱釋電探測(cè)器，在不同偏壓狀態(tài)下，對(duì)熱釋電信號(hào)進(jìn)行了測(cè)試與分析。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，外加偏壓不僅能夠降低熱釋電信號(hào)的半高寬，而且不同方向的偏

6、壓能夠抑制或增強(qiáng)熱釋電信號(hào)，并基于熱釋電原理進(jìn)行了解釋。
　　 4、制備了不同摻金濃度的Au:Ba0.6Sr0.4TiO3多晶薄膜。通過(guò)線性吸收譜測(cè)量發(fā)現(xiàn)，摻Au 納米團(tuán)簇后，出現(xiàn)Surface Plasmon Resonance吸收峰，并且隨摻金濃度增加而出現(xiàn)紅移。用Z 掃描的方法測(cè)量了不同摻金濃度的Au:Ba0.6Sr0.4TiO3薄膜在波長(zhǎng)532 nm、脈寬10 ns 激光條件下的三階非線性系數(shù)，所測(cè)得的最大三階非線性系數(shù)

7、虛部與實(shí)部分別為-1.93×10-6 esu和1.13×10-5 esu，比目前已報(bào)道的其他金屬納米復(fù)合薄膜材料高1-2個(gè)數(shù)量級(jí)。同時(shí)基于復(fù)合薄膜的三階非線性系數(shù)理論計(jì)算公式，分析了摻金濃度和復(fù)合薄膜的(3)χ之間的關(guān)系。
　　 本論文的創(chuàng)新點(diǎn)主要包括：
　　 1.發(fā)現(xiàn)了Au納米團(tuán)簇?fù)诫s的CCTO復(fù)合薄膜材料的增強(qiáng)I-V非線性效應(yīng)，并用DSB模型分析了這種復(fù)合材料的導(dǎo)電特性，這一結(jié)果不僅證實(shí)了CCTO中的邊界效應(yīng)，而且為

8、提高鈣鈦礦氧化物薄膜材料的I-V 非線性提供了一種新方法。
　　 2.報(bào)道了在SNTO基片上制備的CCTO多晶薄膜的熱釋電特性，用動(dòng)態(tài)法測(cè)得其熱釋電系數(shù)可達(dá)7 2 1.35 10/C cm K ?×，比目前所報(bào)道的大多數(shù)熱釋電材料提高了數(shù)倍至一個(gè)數(shù)量級(jí)，并且該實(shí)驗(yàn)結(jié)果有力地支持了CCTO具有鐵電弛豫特性的觀點(diǎn)3.用Z 掃描的方法測(cè)量了Au：BST薄膜的三階非線性系數(shù)，其值可達(dá)5 10 esu ?量級(jí)，比目前所報(bào)道的大多數(shù)復(fù)合材料