芳香羧酸配體及配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)和性質(zhì)研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、金屬有機(jī)骨架配合物(MOFs,也稱為配位聚合物)是一類具有廣闊應(yīng)用前景的新型多孔材料,近年來,配位聚合物多孔材料的設(shè)計、合成、結(jié)構(gòu)及性能研究十分活躍。芳香羧酸化合物具有豐富的配位結(jié)構(gòu)類型,被廣泛用做次級構(gòu)筑單元(SBU)來制備新型的超分子配位聚合物MOFs,這些配合物往往具有新穎的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),并且在光、電、磁、催化、分子識別、吸附、離子交換、氣體儲存和生物活性等領(lǐng)域展現(xiàn)出潛在的應(yīng)用前景。因此,系統(tǒng)地研究配位聚合物的合成與晶體結(jié)構(gòu),探索各種

2、影響因素,可為設(shè)計和合成各種功能材料提供切實可行的途徑。
   本論文設(shè)計并成功合成了兩個取代芳香羧酸橋聯(lián)配體,并通過水熱法合成了兩個新的配位聚合物。同時選擇4-(對甲氧基苯基)-3,5-二(2-吡啶基)-1,2,4-三氮唑(MOBPT),通過溶劑揮發(fā)法合成了一個新的雙核鎳配合物。主要研究內(nèi)容如下:
   (1)設(shè)計并合成了兩個取代芳香羧酸類配體:2,5-二(4-羧基苯基)-1,3,4-噁二唑(L1)和4-(1-羧基乙氧

3、基)苯甲酸(L2),用熔點、紅外、核磁、質(zhì)譜和元素分析對其進(jìn)行了全面表征。
   (2)分別用配體L2和配體3,3'-二甲氧基-4,4'-聯(lián)苯二甲酸(L3)與Zn2+離子進(jìn)行自組裝反應(yīng),合成了兩個新的多孔配位聚合物[ZnL2]n(1)和[ZnL3]n(2),用紅外、元素分析和粉末XRD對它們進(jìn)行了表征。X-射線單晶衍射測定結(jié)果表明:配合物1屬三斜晶系,空間群P1。晶胞參數(shù):α=4.7904(19)A,b=9.549(4)A,c=

4、11.646(5)A,α=84.122(5)°,β=87.172(11)°,γ=85.503(5)°,V=527.8(4)A3,Z=2。配合物2屬三斜晶系,空間群P1。晶胞參數(shù):α=7.897(5)A,b=8.014(5)A,c=11.804(7)A,α=84.329(9)°,β=77.657(10)°,γ=73.374(10)°,V=698.6(7)A3,Z=2。單晶結(jié)構(gòu)分析表明,在配合物1中,一個Zn2+離子和四個羧基的四個O原子配

5、位,形成扭曲的四面體幾何構(gòu)型,Zn2+離子通過羧基O原子橋連形成1D聚合鏈,這些1D聚合鏈再通過配體連接起來,形成一個3D的網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)。配合物2中,一個Zn2+離子和四個羧基的四個O原子配位,形成變形的四面體幾何構(gòu)型,相鄰的兩個Zn2+和兩個羧基形成了一個八元環(huán)的椅式單元,椅式單元頭尾相連形成了1D鏈,相鄰的兩個1D鏈之間通過配體連接起來,構(gòu)成一個帶有孔道的2D平面結(jié)構(gòu)。
   熱重研究顯示配合物1和2具有很高的熱穩(wěn)定性(400℃

6、以下),熒光測定表明配合物2在401 nm處發(fā)出較強(qiáng)的藍(lán)色熒光。
   (3)以4-(對甲氧基苯基)-3,5-二(2吡啶基)-1,2,4-三氮唑(MOBPT)為配體,用溶劑揮發(fā)法合成了一個新的雙核鎳配合物[Ni2(MOBPT),2(N3)4]·2H2O(3),借助元素分析、紅外,質(zhì)譜和單晶X射線衍射對其進(jìn)行了表征。X-射線單晶衍射測定結(jié)果表明:該晶體屬三斜晶系,空間群P1。晶胞參數(shù):α=9.877(2)A,b=10.396(2)

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