NiO-CeO-,2-催化劑上CO還原NO的反應(yīng)研究.pdf

1、汽車尾氣中的CO和NOx都是主要的大氣污染物，如何消除汽車尾氣排放所帶來的環(huán)境污染，已引起了社會的廣泛關(guān)注。目前，用于CO和NOx脫除的三效催化劑主要以貴金屬為主要活性組分，雖然具有較高的脫除效率，但也存在成本高，抗氧性能差等弊端。因此，尋求高效、廉價、抗氧性能好的非貴金屬來代替貴金屬催化劑已經(jīng)成為近年來研究的熱點。 本論文采用浸漬法合成了NiO/CeO<,2>催化劑，以CO還原NO反應(yīng)為探針，研究了不同的載體、載體的制備方法以

2、及O<,2>的加入對催化活性的影響，并通過XRD，H<,2>-TPR，TPD，TPSR等手段對催化劑的形態(tài)，氧化還原性能，以及催化反應(yīng)的機理進行了較深入的探討，取得了一些有意義的結(jié)果： 1．載體的選擇和制備方法與催化劑的催化性能有很大的關(guān)系。由Al<,2>O<,3>、 TiO<,2>、CeO<,2>負(fù)載的NiO催化劑在NO-CO反應(yīng)中的活性比較得出：NiO/CeO<,2>催化劑具有最好催化活性；分別采用直接分解法(DP)、氨水沉

3、淀法(PC)和均勻沉淀法(HP)制備了載體CeO<,2>(DP)、CeO<,2>(PC)、CeO<,2>(HP)，并比較了NiO/CeO<,2>(DP)、NiO/CeO<,2>(PC)、NiO/CeO<,2>(HP)的活性差異，得出了以尿素作為沉淀劑的均勻沉淀法制備的CeO<,2>(HP)負(fù)載的NiO活性最好(空速為120 000 h<'-1>的條件下，170℃時，NO的轉(zhuǎn)化率為50％；210℃時，NO和CO的轉(zhuǎn)化率均達到了100％)。

4、 2．計量O<,2>的加入對NiO/CeO<,2>(HP)催化劑的催化活性略有影響，但仍然保持有較高的NO和CO脫除效率(空速為120 000 h<'-1>的條件下，170℃時，NO的轉(zhuǎn)化率為25％；210℃時，NO和CO的轉(zhuǎn)化率達到了100％)。 3．利用XRD技術(shù)對NiO/CeO<,2>(HP)催化劑樣品的微觀結(jié)構(gòu)進行了表征，結(jié)果表明：鎳一部分進入了CeO<,2>晶格，另一部分則以NiO的形式存在于載體上；采用H<,

5、2>-TPR技術(shù)研究了催化劑的氧化還原性能，揭示了鎳和氧化鈰載體之間的相互作用，說明了低溫表面氧物種(α<,1>，α<,2>)可能是促進NO-CO發(fā)生氧化還原反應(yīng)的活性中心。 4．采用TPSR，TPD等手段，對NiO/CeO<,2>(HP)上NO-CO反應(yīng)的機理作了較深入的探討，其表面反應(yīng)主要包含如下三步：(1)CO預(yù)還原催化劑而在其表面形成氧空穴；(2)NO在催化劑表面的空穴位上解離生成<'*>N和<'*>O，兩個<'*>N相