碳酸鈰焙燒過(guò)程中晶粒長(zhǎng)大的蒙特卡洛法模擬

1、碳酸鈰焙燒過(guò)程中晶粒長(zhǎng)大的蒙特卡洛法模擬碳酸鈰焙燒過(guò)程中晶粒長(zhǎng)大的蒙特卡洛法模擬曹曉俊，柳召剛，李梅，胡艷紅，王覓堂（內(nèi)蒙古科技大學(xué)材料與冶金學(xué)院，內(nèi)蒙古自治區(qū)稀土現(xiàn)代冶金新技術(shù)與應(yīng)用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，包頭014010）摘要摘要：基于蒙特卡洛法模擬對(duì)碳酸鈰焙燒過(guò)程中的CeO2晶粒長(zhǎng)大過(guò)程進(jìn)行了計(jì)算。結(jié)果表明，溫度在873K以下，晶粒生長(zhǎng)比較緩慢，焙燒時(shí)間對(duì)晶粒的長(zhǎng)大沒(méi)有顯著影響；溫度大于873K后，晶粒生長(zhǎng)速度明顯，焙燒時(shí)間長(zhǎng)，晶粒明顯長(zhǎng)大。

2、關(guān)鍵詞關(guān)鍵詞：碳酸鈰；焙燒；晶粒長(zhǎng)大；蒙特卡洛模擬中圖分類(lèi)號(hào)：中圖分類(lèi)號(hào)：TG115.213.1文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼：A文章編號(hào)：文章編號(hào)：10077545（2012）06000000MonteCarloSimulationofGrainGrowthinCeriumCarbonateCalcinationProcessCAOXiaojunLIUZhaogangLIMeiHUYanhongWANGMitang(SchoolofMater

3、ialsMetallurgyInnerMongoliaUniversityofScienceTechnologyKeyLabatyofInnerMongoliaAutonomousonNewTechnologiesofModernMetallurgyApplicationofRareEarthBaotou014010InnerMongoliaChina)Abstract:ThegrowthofCeO2crystalparticleinc

4、eriumcarbonatecalcinationprocesswascalculatedbymeansofMonteCarloModelsimulation.Theresultsshowthatthegrowthrateofcrystalparticleisquitelowwhenthetemperatureisbelow873Kwhiletheraterisessharplywhenthetemperatureishighertha

5、n873K.Keywds:ceriumcarbonatecalcinationgraingrowthMonteCarlosimulationCeO2可以應(yīng)用于電子陶瓷、耐輻射玻璃、玻璃拋光劑、發(fā)光材料、紫外吸收材料等方面[12]。在汽車(chē)尾氣處理上，CeO2是一種極具潛力的催化劑。它還可以應(yīng)用于pH傳感材料、燃料電池、尤其是固體氧化物燃料電池電極材料、以及金屬抗氧化及輻射的涂層材料和添加劑等[3]。CeO2各種各樣的用途，不僅與其化學(xué)組成

6、和純度有關(guān)，還受其粒度大小、硬度、粒度分布以及密度等的影響。而CeO2的這些物性參數(shù)又受其制備過(guò)程工藝參數(shù)的影響。CeO2的制備有三個(gè)階段，即沉淀反應(yīng)、干燥、焙燒，其中焙燒過(guò)程是影響其物性參數(shù)的一個(gè)重要因素。在材料加工過(guò)程中宏觀變量如溫度場(chǎng)、應(yīng)力場(chǎng)、流場(chǎng)等的變化可以采用有限元、有限差分等方法計(jì)算。對(duì)于介觀領(lǐng)域(晶粒尺寸104~106m)來(lái)說(shuō)[4]，無(wú)法采用有限元法進(jìn)行模擬，采用分子動(dòng)力學(xué)方面的規(guī)則運(yùn)算結(jié)果也不能令人滿(mǎn)意。但是，該領(lǐng)域的性

7、能參數(shù)(如晶粒粒度)對(duì)材料的性能又有非常重要的影響，于是人們提出了各種新的方法來(lái)處理這個(gè)領(lǐng)域的問(wèn)題。本文采用蒙特卡洛法來(lái)模擬碳酸鈰焙燒過(guò)程中CeO2晶粒長(zhǎng)大的過(guò)程[56]。1正常晶粒長(zhǎng)大的一般規(guī)律正常晶粒長(zhǎng)大的一般規(guī)律多晶材料中晶粒長(zhǎng)大的拋物線動(dòng)力學(xué)方程可寫(xiě)成[4]：d=ktn（1）式中：d為晶粒平均尺寸，n為晶粒長(zhǎng)大指數(shù)，t為晶粒長(zhǎng)大時(shí)間。理論上穩(wěn)態(tài)晶粒長(zhǎng)大指數(shù)n=15，但是實(shí)驗(yàn)室值一般都小于理論值。數(shù)值模擬是理論層次的計(jì)算模擬，有一

8、定的局限性，因此無(wú)法全面地反應(yīng)晶粒長(zhǎng)大的全方面信息，而蒙特卡羅法是從微觀入手模擬材料組織的演變過(guò)程，能較好地解決以上問(wèn)題。2蒙特卡洛算法蒙特卡洛算法2.1模型方法模型方法蒙特卡羅法（MC）的概率模型算式為[7]：（2）)]2tanh(1[ktEqp???基金項(xiàng)目基金項(xiàng)目：國(guó)家杰出青年基金項(xiàng)目(51045216)；長(zhǎng)江學(xué)者和創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)發(fā)展計(jì)劃資助項(xiàng)目(50725416)；教育部春暉計(jì)劃項(xiàng)目(Z2009101051)收稿日期：收稿日期：201

9、11209doi：10.3969j.issn.10077545.2012.06.014Fig.1Systemflowt在圖1中：第一步：Begin是程序的開(kāi)始啟動(dòng)。第二步：初始化將長(zhǎng)為N、寬為N的平面離散成NN個(gè)格點(diǎn)，用數(shù)組[ij]記下格點(diǎn)上的坐標(biāo)。第三步：設(shè)置晶向Q值并讀取離散后晶粒格點(diǎn)的坐標(biāo)。第四步：在晶粒生長(zhǎng)函數(shù)中處理晶粒的生長(zhǎng)。第五步：如果晶粒的晶界能達(dá)到生長(zhǎng)條件則重復(fù)上面的步驟，否則就停止。據(jù)此，晶粒生長(zhǎng)的詳細(xì)過(guò)程為：第一步：

10、設(shè)置相鄰晶格的參數(shù)。第二步：對(duì)晶粒新生成能量和原來(lái)的能量做對(duì)比。第三步：通過(guò)晶粒能量的改變對(duì)晶粒進(jìn)行重定向。第四步：設(shè)置晶粒的新生成的能量和原來(lái)的能量。2.2模擬條件模擬條件多晶系的長(zhǎng)大動(dòng)力學(xué)模擬通常采用三角形或四邊形的網(wǎng)格，根據(jù)材料性質(zhì)的不同模擬晶粒長(zhǎng)大的動(dòng)力學(xué)。本文采用三角形點(diǎn)陣模擬，并考慮三角形點(diǎn)陣周?chē)钕噜彽娜齻€(gè)格點(diǎn)的晶界能。為減少邊界條件對(duì)模擬結(jié)果的影響，本文采用周期性邊界條件，晶向取值Q=400，MCS=NN=400400。

11、3模擬結(jié)果的分析與討論模擬結(jié)果的分析與討論本文主要模擬焙燒溫度和焙燒時(shí)間對(duì)晶粒尺寸以及晶粒分布的影響。3.1焙燒溫度焙燒溫度焙燒溫度是影響CeO2晶粒尺寸的因素之一。在模擬中MCS相當(dāng)于晶粒生長(zhǎng)時(shí)間，D相當(dāng)于晶粒大小的平均尺寸，模擬結(jié)果見(jiàn)圖2。圖2晶粒尺寸與模擬時(shí)間晶粒尺寸與模擬時(shí)間MCS的關(guān)系的關(guān)系Fig.2Relationshipbetweengrainsizesimulationtime(MCS)從圖2可看出，溫度在873K以下晶