[FeFe]-氫化酶模型化合物的合成及其電子傳遞機理的研究.pdf_第1頁
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文檔簡介

1、本論文主要通過化學合成的方法模擬[FeFe]-氫化酶?;钚灾行募捌浯呋茪洵h(huán)境。
   第一部分,通過合成三個含芳香環(huán)的[FeFe]-氫化酶活性中心模型化合物(1-Ph、2-OH和3-OCOFc),并研究它們在0.1mol·L-1[NBut4]BF4/MeCN的飽和CO或Ar條件下的電化學性質?;衔?-OCOFc是通過2-OH與甲酰二茂鐵(FcOCCI)反應制得,并運用各種光譜手段對其進行較全面的進行表征。通過單晶衍射的數(shù)據分

2、析,確定了其分子結構。在正向約600mV的位置另一還原峰的發(fā)現(xiàn),使得ECE(E表示電化學過程,C表示化學過程)機理被進一步完善?;陔娀瘜W及紅外光譜數(shù)據的分析,我們提出該還原過程的起始物應該是ECE過程產生的二鐵單元二價陰離子與三個母體化合物反應而得到的“Fe4(Ⅱ)”單元。由于CO的存在有助于該單元的產生,故推測有橋連CO的形成,我們提出了一個描述整個過程中的電子轉移和化學反應的機理。
   第二部分,在遵循“點擊”反應一對一

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